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南開陳軍院士/李福軍Chem. Soc. Rev.: 可充電鋰氧電池中O2的光電化學(xué)

可充電鋰氧（Li-O₂）電池由于其高理論能量密度而成為很有前途的儲(chǔ)能裝置。然而，正極氧還原和析出反應(yīng)（ORR/OER）的緩慢動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致極化大和能量效率低。盡管在電極材料設(shè)計(jì)和電池構(gòu)型方面取得了進(jìn)步，但仍然存在較大的放電/充電電壓差距。將光引入Li-O₂電池已被證明可以提高ORR/OER的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)從而提高電化學(xué)性能，但對(duì)氧正極光電化學(xué)過程的理解仍然有限。

鑒于此，南開大學(xué)陳軍院士、李福軍研究員等人回顧總結(jié)了對(duì)Li-O₂電池中氧電化學(xué)和光電化學(xué)的基本理解，包括放電過程中的ORR和充電過程中的OER。重點(diǎn)介紹了光助Li-O₂電池中光電化學(xué)的綜合機(jī)制，然后概述了光激發(fā)ORR和 OER在材料設(shè)計(jì)、電池構(gòu)造和穩(wěn)定性方面的最新進(jìn)展。

圖1. 光助Li-O₂電池的簡(jiǎn)化構(gòu)造示意圖

Li-O₂電池中的光助正極反應(yīng)包括載流子生成和電催化兩個(gè)至關(guān)重要的過程：半導(dǎo)體中產(chǎn)生的載流子壽命和濃度與其微觀結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)和帶隙有關(guān)；電催化取決于其O₂吸附/解吸、催化活性、比表面積和孔結(jié)構(gòu)。所采用的半導(dǎo)體正極通常具有帶隙大、表面積小和光電轉(zhuǎn)換效率低的問題，其合理設(shè)計(jì)（形貌、晶面和能帶結(jié)構(gòu)）對(duì)于提高電催化活性、電荷分離效率、光穩(wěn)定性和電化學(xué)穩(wěn)定性非常重要。

正極的微結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)有利于增強(qiáng)光捕獲、快速電子和質(zhì)量傳輸及容易的氧擴(kuò)散，從而使光助Li-O₂電池具有優(yōu)異的倍率和循環(huán)穩(wěn)定性。此外，開放系統(tǒng)中的電解質(zhì)損失不如氣/固/液三相界面，因此需要適當(dāng)?shù)碾姵貥?gòu)造來減輕液體電解質(zhì)的揮發(fā)，從而長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行。

圖2. 半導(dǎo)體中光激發(fā)過程的示意圖

最后，作者討論了光助Li-O₂電池的主要挑戰(zhàn)和前景：

（1）目前對(duì)Li-O₂電池的深入了解還不夠，特別是正極反應(yīng)中的決速步驟。

（2）光助Li-O₂電池的正極、電解質(zhì)和金屬負(fù)極都存在副反應(yīng)，需要對(duì)其進(jìn)行鈍化，穩(wěn)定的光助Li-O₂電池將高度依賴于半導(dǎo)體正極、電解質(zhì)和鋰負(fù)極的優(yōu)化及其兼容性。

（3）光助Li-O₂電池的進(jìn)一步發(fā)展將集中在提高倍率性能、循環(huán)穩(wěn)定性及對(duì)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的理解，這依賴于半導(dǎo)體正極、電解質(zhì)、金屬負(fù)極、隔膜和電池構(gòu)造的合理設(shè)計(jì)，同時(shí)涉及光化學(xué)、材料化學(xué)、電化學(xué)、計(jì)算、光譜學(xué)和表面科學(xué)的跨學(xué)科知識(shí)。

圖3. 半導(dǎo)體正極上的反應(yīng)過程示意圖

Photoelectrochemistry of oxygen in rechargeable Li–O₂ batteries, Chemical Society Reviews 2022. DOI: 10.1039/D1CS00877C

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