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準(zhǔn)固態(tài)鋰金屬電池是下一代高能量密度和高安全性電源有希望的候選者。盡管在電解質(zhì)方面付出了巨大的努力，但鋰與電解質(zhì)不受控制的界面反應(yīng)和不完美的界面接觸仍然阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

中南大學(xué)賴延清、洪波等首次通過原位凝膠化將合理設(shè)計(jì)的含氟基團(tuán)引入聚合物骨架中，以建立準(zhǔn)固態(tài)鋰金屬電池。

中南賴延清/洪波EEM：原位凝膠電解質(zhì)助力鋰金屬電池1000次循環(huán)！

圖1 液態(tài)電解質(zhì)和原位凝膠聚合物電解質(zhì)中鋰負(fù)極的演變示意圖

對(duì)不同結(jié)構(gòu)的比較表明，高性能固態(tài)鋰金屬電池依賴于化學(xué)改性以及穩(wěn)定的聚合物骨架，這對(duì)于構(gòu)建具有均勻鋰沉積的堅(jiān)固穩(wěn)定SEI十分關(guān)鍵。

所制備的凝膠電解質(zhì)結(jié)合了聚乙二醇二甲基丙烯酸酯（PEGDMA）和甲基丙烯酸三氟乙酯（TFMA）作為混合聚合物骨架，在固態(tài)電池中對(duì)鋰金屬負(fù)極表現(xiàn)出極好的穩(wěn)定性，此外，引入-CF₃基團(tuán)可促進(jìn)富含LiF的SEI的形成，從而進(jìn)一步抑制與鋰金屬的反應(yīng)性，并提高界面穩(wěn)定性。

圖2 準(zhǔn)固態(tài)Li||LiFePO₄鋰金屬電池性能

研究顯示，采用所設(shè)計(jì)的凝膠聚合物電解質(zhì)，準(zhǔn)固態(tài)Li||LiFePO₄鋰金屬電池在0.5C和1C下進(jìn)行1000次循環(huán)后，容量保持率分別為94.2%和87.6%。

這項(xiàng)工作揭示了這種含F(xiàn)原位凝膠電解質(zhì)中界面穩(wěn)定性和分子反應(yīng)性之間的關(guān)系，為開發(fā)高性能準(zhǔn)固態(tài)鋰金屬電池開辟了新的思路。

圖3 循環(huán)后鋰金屬形貌及SEI分析

Molecular reactivity and interface stability modification in in-situ gel electrolyte for high performance quasi-solid-state lithium metal batteries. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12351

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