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繼上周中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)和合作高校發(fā)表2023年首篇Nature以來，眾多報(bào)道打出了“2023年，中科大首篇nature”的標(biāo)題，誠然，合作的文章當(dāng)然算。但細(xì)細(xì)看來，不難發(fā)現(xiàn)這篇文章的第一單位是新加坡南洋理工大學(xué)。

誰能想到？一周之后，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)就真的引來了屬于自己的2023年首篇第一單位的Nature，驚不驚喜意不意外？小編我只想說，中科大確實(shí)牛！

盡管，人們已經(jīng)大量報(bào)道了連接C₆₀分子的共價(jià)鍵碳結(jié)構(gòu)，但其生產(chǎn)方法，通常只能獲得非常少量的樣品，從而限制了潛在應(yīng)用所必需的詳細(xì)描述和探索。

在此，來自的韓國蔚山基礎(chǔ)科學(xué)研究所的Rodney S. Ruoff& 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)的朱彥武等研究者報(bào)道了以α-Li₃N為催化劑的C₆₀粉末，在常壓條件下制備了一種克量級(jí)新型碳——長程有序多孔碳(LOPC)。相關(guān)論文以題為“Long-range ordered porous carbons produced from C₆₀”于2023年01月11日發(fā)表在Nature上。

C₆₀結(jié)晶體為面心立方(fcc)分子晶體，分子旋轉(zhuǎn)相變對(duì)溫度和壓力敏感?！案焕障┚酆衔铩笔峭ㄟ^高壓高溫(HPHT)處理C₆₀(s)、高速振動(dòng)銑削、堿金屬摻雜C₆₀(s)以及將C₆₀(s)暴露在電子束或紫外線照射下獲得的。

此前，人們采用層間鍵合解理策略，制備了單層聚合物C₆₀網(wǎng)絡(luò)。長程有序碳簇是一種由無定形構(gòu)件組成的獨(dú)特晶體材料，通過在高壓和室溫下粉碎C₆₀籠來合成。超硬非晶碳的HPHT處理C₆₀晶體也有報(bào)道。

具有廣泛共價(jià)鍵的碳晶體，可能具有特殊的硬度，但據(jù)報(bào)道，由于制造它們的高壓電池的尺寸，通過HPHT處理制成的碳的數(shù)量通常非常小，因此，評(píng)估它們的性質(zhì)是具有挑戰(zhàn)性的。對(duì)于它們的大規(guī)模制備，能夠更詳細(xì)地描述長期有序碳產(chǎn)物的化學(xué)方案顯然是有幫助的。

在此，研究者報(bào)道了以α-Li₃N為催化劑的C₆₀粉末，在常壓條件下制備了一種克量級(jí)新型碳——長程有序多孔碳(LOPC)。LOPC由連接破碎的C₆₀籠組成，保持長周期，并已通過X射線衍射、拉曼光譜、魔角自旋固態(tài)核磁共振光譜、像差校正透射電鏡和中子散射進(jìn)行了表征。

基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的數(shù)值模擬表明，LOPC是富勒烯型碳向石墨烯型碳轉(zhuǎn)變過程中產(chǎn)生的亞穩(wěn)結(jié)構(gòu)。在較低的溫度、較短的退火時(shí)間或較少的α-Li₃N用量下，由于電子從α-Li₃N轉(zhuǎn)移到C₆₀，形成了著名的聚合C₆₀晶體。

碳K邊近邊X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)中LOPC的電子離域程度高于C₆₀(s)。室溫下的電導(dǎo)率為1.17×10^?2 S cm^?1，在T < 30 K時(shí)的導(dǎo)電，似乎是由短距離的類金屬輸運(yùn)結(jié)合載流子跳躍引起的。LOPC的制備使得從C₆₀(s)開始的其他晶體碳的發(fā)現(xiàn)成為可能。

圖1. 形態(tài)和結(jié)構(gòu)特征

圖2. 微觀結(jié)構(gòu)表征

圖3. 模擬和現(xiàn)場MAS-SSNMR

圖4. DOS, NEXAFS和電導(dǎo)率測量

綜上所述，α-Li₃N和C₆₀(s)在室溫和室溫下混合可得到一種長程有序的多孔碳LOPC，由主要由sp²碳鍵連接的斷裂C₆₀籠組成。LOPC已通過與原始fcc C₆₀和另一同素異形體C₆₀聚合物晶體進(jìn)行了廣泛的實(shí)驗(yàn)表征。

通過模擬，研究者發(fā)現(xiàn)LOPC是一種亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)，發(fā)生在富勒烯型碳向石墨烯型碳的轉(zhuǎn)變過程中，隨著退火溫度的升高，LOPC的性質(zhì)從半導(dǎo)體型向金屬型轉(zhuǎn)變。該合成很容易在半克尺度上進(jìn)行，這產(chǎn)生了足夠的材料，用于研究者所描述的表征方法。

研究者看不出有任何理由，為什么不能在千克或更大的尺度上進(jìn)行這種合成。更大的數(shù)量將創(chuàng)造機(jī)會(huì)，以新的方式使用這些產(chǎn)品，并使進(jìn)一步的化學(xué)反應(yīng)能夠產(chǎn)生其他具有有趣性質(zhì)和其他功能的下游產(chǎn)品。

作者簡介

朱彥武，男，1978年生，博士，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師。在Science、Advanced Materials等學(xué)術(shù)刊物發(fā)表論文160余篇，引用30000余次，其中單篇引用最高4000余次，H因子55。2013年獲國家自然科學(xué)基金委優(yōu)秀青年基金資助。獲得獎(jiǎng)勵(lì)包括SCOPUS青年科學(xué)之星銅獎(jiǎng)、國際材聯(lián)-新加坡材料協(xié)會(huì)青年科學(xué)家獎(jiǎng)、亞太經(jīng)合組織創(chuàng)新、研究與教育科學(xué)獎(jiǎng)等，入選2014-2018年愛思唯爾中國材料科學(xué)家高被引作者名錄和2018-2019年科睿唯安高被引科學(xué)家名錄(跨學(xué)科領(lǐng)域)。研究方向：包括新型碳材料的制備與表征和碳基材料能量存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換。

文獻(xiàn)信息

Pan, F., Ni, K., Xu, T.?et al.?Long-range ordered porous carbons produced from C₆₀.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05532-0

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05532-0

https://baike.so.com/doc/5219900-24880922.html

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/006a0b6c2b/

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