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在電化學(xué)循環(huán)中可進(jìn)行可逆氧化/還原的氧化還原介質(zhì)（RMs）在許多電化學(xué)儲能系統(tǒng)中發(fā)揮了重要作用。在鋰離子電池領(lǐng)域，RMs以略高于充滿電電壓的氧化電位誘導(dǎo)可逆氧化/還原，以釋放額外電荷，這是液態(tài)電解質(zhì)中的化學(xué)過充保護(hù)劑，以提高電池的安全。

對于下一代電池，如鋰氧和鋰硫電池，RMs作為液態(tài)電解質(zhì)添加劑加入，以促進(jìn)電極-電解質(zhì)界面的電荷轉(zhuǎn)移，從而激活硫/硫化鋰，氧化鋰/過氧化鋰等絕緣放電產(chǎn)物。到目前為止，RM的研究一直集中在液體電解質(zhì)上。目前還不知道RM概念是否可以也適用于固態(tài)系統(tǒng)，因?yàn)镽M在固態(tài)系統(tǒng)中的溶解性和擴(kuò)散性非常有限。

斯坦福大學(xué)崔屹教授在Journal of the American Chemical Society發(fā)表文章，All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries Enhanced by Redox Mediators，作者證明了RMs在全固態(tài)鋰硫電池中的有效性，并使用同步輻射X射線吸收譜（XAS）揭示了Li₂S陰極的氧化還原化學(xué)，實(shí)現(xiàn)了利用RM來提升全固態(tài)鋰硫電池的性能。

在全固態(tài)鋰硫電池（ASSLSB）中，固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE），即固體聚合物和鋰鹽的混合物，因其比傳統(tǒng)液體電解質(zhì)有更好的熱穩(wěn)定性和比無機(jī)電解質(zhì)更好的可伸縮能力而受到關(guān)注。然而，由于不受控制的活性材料（鋰多硫化物，LiPS）溶解到SPE中，和緩慢的鋰-硫轉(zhuǎn)換動力學(xué)，聚合物基ASSLSB迄今為止實(shí)現(xiàn)的能量密度和穩(wěn)定性遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于預(yù)期。

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圖1. RM在全固態(tài)鋰硫電池中的作用

RM因?yàn)殡娢惠^低，溶解性好，在充電過程中能夠率先被氧化，氧化態(tài)的RM⁺能夠通過擴(kuò)散到Li₂S的表面，來氧化Li₂S，同時RM⁺還原成RM，接著RM再擴(kuò)散到電極表面被氧化，形成循環(huán)。因此RM能夠降低電池充電電壓和充電反應(yīng)動力學(xué)。有的RM有合適的還原電位，在放電時也可以起到類似的作用，來減小放電過電勢，促進(jìn)反應(yīng)動力學(xué)。

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圖2. 在全固態(tài)鋰硫電池中不同的RM性能的比較

本文通過徹底評估不同RM（AQT，AQC，LiI）的氧化還原電位和溶解度，作者發(fā)現(xiàn)，可溶的1,5-bis(2-(2-(2-methoxyethoxy)ethoxy)- ethoxy)anthra-9,10-quinone（AQT）顯示了在SPE中最好的氧化還原電位和氧化還原可逆性。因此，Li₂S@AQT電池在Li₂S的初始氧化中表現(xiàn)出最低的電位（平均氧化電位為2.4V），并在60°C，0.1C時展現(xiàn)出高達(dá)1133 mAh g^-1的放電容量，幾乎是無RM的Li₂S電池（579 mAh g^-1）的兩倍。

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圖3. 原位X射線吸收譜來理解RM的化學(xué)反應(yīng)

使用原位X射線吸收譜(XAS)，作者揭示了基于Li₂S陰極的ASSLSBs中Li-S反應(yīng)的氧化還原化學(xué)。通過使用硫K邊識別硫物種，作者發(fā)現(xiàn)了純Li₂S陰極在第一個電荷周期中的Li₂S－S的固-固轉(zhuǎn)化機(jī)制。這種Li₂S陰極的固固轉(zhuǎn)換導(dǎo)致高激活能壘（充電至4 V）和低硫利用率。利用原位XAS測試，展示了AQT存在下，第一次充電中多硫化物的形成，以及基于Li₂S@AQT陰極的ASSLSBs中的固體-多硫化物-固體轉(zhuǎn)化機(jī)制。整個第一次充電過程中，沒有觀察到裸露的Li₂S陰極。

此外，AQT RM降低了極化，提高了長循環(huán)穩(wěn)定性和庫侖效率（150個循環(huán)的平均CE98.9%）。

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圖4. 含/不含AQT RM的Li₂S陰極在全固態(tài)鋰硫電池中的電化學(xué)性能

總之，作者已經(jīng)成功地證明了RM在全固態(tài)電池中是有效的，合理設(shè)計了一個基于蒽醌的氧化還原中心，具有合適的氧化電位、良好的穩(wěn)定性和在SPE中的高溶解度，以促進(jìn)Li₂S氧化。這項(xiàng)研究為開發(fā)具有高能量密度、高安全性和長周期壽命的下一代固態(tài)電池開辟了一條新途徑。

原文信息

All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries Enhanced by Redox Mediators.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c07754

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/14/fb37f18dab/

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