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王開(kāi)學(xué)/汪羽翎/黃衛(wèi)ACS Nano：基于離子選擇性涂層的隔膜實(shí)現(xiàn)高度逆鋅負(fù)極

可充水系鋅離子電池（ZIBs）由于其低成本和高安全性而引起了廣泛的關(guān)注。然而，鋅金屬負(fù)極上枝晶生長(zhǎng)和副反應(yīng)的關(guān)鍵問(wèn)題阻礙了ZIBs的商業(yè)化。

上海交通大學(xué)王開(kāi)學(xué)、汪羽翎、黃衛(wèi)等證明了Zn₄SO₄(OH)₆·5H₂O副產(chǎn)物的形成與Zn電極和SO₄^2-/H₂O之間的直接接觸密切相關(guān)。基于這一發(fā)現(xiàn)，作者開(kāi)發(fā)了一種涂覆在鋅表面的全氟磺酸（PFSA）陽(yáng)離子交換膜，以調(diào)節(jié)鋅的沉積/剝離行為。

圖1 材料表征和具有PFSA保護(hù)膜的鋅金屬負(fù)極的Zn沉積過(guò)程示意

具有豐富選擇性Zn²⁺離子通道的PFSA層可以阻擋SO₄^2-/H₂O穿過(guò)人造SEI膜的進(jìn)入，從而顯著減輕腐蝕并提高Zn負(fù)極的穩(wěn)定性。同時(shí)，Zn²⁺離子與磺酸基的強(qiáng)相互作用促進(jìn)了水合Zn²⁺離子的脫溶劑化，從而加快了Zn2+離子的遷移速率。高Zn²⁺遷移數(shù)(0.84)和離子電導(dǎo)率(2.7 × 10^-2 mS cm^-1)也有助于快速Zn²⁺離子遷移動(dòng)力學(xué)和Zn²⁺在Zn表面分布的均勻化，從而抑制Zn枝晶的生長(zhǎng)。

圖2 半電池性能

因此，無(wú)枝晶和無(wú)腐蝕的Zn@PFSA負(fù)極可以在1.0 mA cm^-2時(shí)穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)1500小時(shí)，并且電壓滯后僅為22 mV。高度可充的Zn@PFSA||MnO₂全電池在2 C下循環(huán)超過(guò)500次后可提供211.3 mAh g^-1的大容量。這種用陽(yáng)離子交換膜制備人工SEI膜的簡(jiǎn)單且低成本的策略在抑制ZIBs的副反應(yīng)和枝晶生長(zhǎng)方面具有巨大的潛力。

圖3 COMSOL模擬和全電池性能

Highly Reversible Zinc Anode Enabled by a Cation-Exchange Coating with Zn-Ion Selective Channels. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c02370

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