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支春義/王穎ACS Nano：基于轉(zhuǎn)換機制的Te基高性能鎂離子電池正極

鎂離子電池（MIBs）由于鎂的低氧化還原電位、高理論容量、無枝晶鎂化和安全性等優(yōu)點，已被公認為有潛力的儲能系統(tǒng)。然而，在少數(shù)可用的MIBs正極材料中緩慢的Mg²⁺動力學限制了它的進一步發(fā)展。然而，基于傳統(tǒng)的離子嵌入機制，現(xiàn)有的正極大多提供不令人滿意的容量和較差的循環(huán)壽命。

香港城市大學支春義、中科院長春應(yīng)化所王穎等制備了一種基于可逆兩步轉(zhuǎn)換反應(yīng)（Te到MgTe₂到MgTe）的轉(zhuǎn)換型Mg||Te電池。

圖1 材料表征

硫?qū)僭仨?Te)具有高理論容量(420 mAh g^-1)、高電導率(2 × 10² S m^-1)和大原子半徑，可以很好地適應(yīng)由Mg²⁺引起的強靜電相互作用，因此這里被選擇以構(gòu)建轉(zhuǎn)換型Mg∥Te電池的正極。為實現(xiàn)更快的表面反應(yīng)并避免潛在的副反應(yīng)（例如，Te的體積膨脹和循環(huán)過程中多碲化物的穿梭效應(yīng)），作者進一步采用碳球(CSs)作為主體來封裝Te，從而獲得Te@CSs復合材料用作正極。

圖2 電化學性能

得益于Te的高電導率和CSs封裝增加的轉(zhuǎn)換位點，Te@CSs在0.1 A g^-1下的放電容量為387 mAh g^-1，并且具有良好的倍率性能（即使在5 A g^-1下也能達到165 mAh g^-1）。此外，非原位XRD、XPS和拉曼表征揭示了可逆的兩步轉(zhuǎn)換過程（Te到MgTe₂到MgTe），并通過AIMD模擬和DFT計算得到證實。

另外，通過計算的Mg²⁺擴散率證實了正極中的高Mg²⁺遷移率，結(jié)果高達3.54 × 10^-8 cm² s^-1。此外，通過抑制多碲化物的“穿梭問題”，實現(xiàn)了Mg∥Te電池的循環(huán)性能（500次循環(huán)后容量保持率77.5%）。總之，這項工作開發(fā)了一種具有良好的倍率性和循環(huán)壽命的轉(zhuǎn)換型可充MIBs。

圖3 XRD、XPS和拉曼表征

Tellurium: A High-Performance Cathode for Magnesium Ion Batteries Based on a Conversion Mechanism. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c07939

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