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張治安EnSM：超薄LiF/Li3Sb混合界面層實現(xiàn)的穩(wěn)定全固態(tài)鋰金屬電池

PEO-LLZTO復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)被認(rèn)為是最有前景的固態(tài)電解質(zhì)之一。然而，由于鋰在固態(tài)電解質(zhì)/鋰負(fù)極界面上的不均勻沉積，仍然存在由枝晶穿透引起的嚴(yán)重短路。

中南大學(xué)張治安等提出了一種在薄鋰箔上原位構(gòu)建超薄LiF/Li₃Sb雙功能界面層的聚合物基固態(tài)電池。

圖1 SEI的設(shè)計

具體而言，作者以 SbF₃為前驅(qū)體，采用噴涂法處理商用鋰箔，構(gòu)建了超薄的LiF/Li₃Sb混合界面層。研究發(fā)現(xiàn)，Li會優(yōu)先均勻沉積在LiF/Li₃Sb界面層上的顆粒間隙中，然后逐漸覆蓋界面層，在表面形成均勻致密的Li沉積層。

另外一部分Li可以穿過人工界面層并沉積在其底部?？傊?，Li在SbF₃@Li上的均勻沉積提高了固態(tài)電解質(zhì)/Li電極界面的穩(wěn)定性，并緩解了枝晶和短路問題。

圖2 人工界面層表征

因此，使用SbF₃@Li作為負(fù)極組裝固態(tài)對稱電池，獲得了0.6 mA?cm^-2的高電流密度和0.2 mA?cm^-2和0.2 mAh?cm^-2下300h的長循環(huán)壽命。此外，采用LiFePO₄或單晶LiNi_0.6Mn_0.1Co_0.3O₂組裝全電池，發(fā)現(xiàn)循環(huán)穩(wěn)定性和庫侖效率大大提高。

LiFePO₄|PEO-LLZTO|SbF₃@Li電池在0.2 C下可穩(wěn)定循環(huán)超過200次（94.5%容量保持率），并且在1 C下還表現(xiàn)出127.9 mAh?g^–1的優(yōu)異倍率能力。這些結(jié)果表明改性鋰負(fù)極在全固態(tài)鋰金屬電池應(yīng)用中具有巨大潛力。

圖3 全固態(tài)電池性能

Stable all-solid-state lithium metal batteries enabled by ultrathin LiF/Li3Sb hybrid interface layer. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.04.023

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