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1. 橡樹嶺實(shí)驗(yàn)室Nat. Mach. Intell.: 主動(dòng)學(xué)習(xí)用于發(fā)現(xiàn)鐵電材料結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系

機(jī)器學(xué)習(xí)頂刊匯總：鐵電、電催化、鋰離子電池、儲(chǔ)能材料綜述、DFT、MD等領(lǐng)域應(yīng)用

鐵電材料中結(jié)構(gòu)和拓?fù)淙毕莸男屡d涌現(xiàn)功能支撐了其從疇壁電子到高介電和機(jī)電響應(yīng)的極其廣泛的應(yīng)用范圍，許多功能已通過局部掃描探針顯微鏡方法被發(fā)現(xiàn)和量化。然而到目前為止，搜索一直是基于試錯(cuò)法或根據(jù)直覺/預(yù)先假設(shè)使用疇壁結(jié)構(gòu)等輔助信息來識(shí)別潛在的感興趣對(duì)象，隨后進(jìn)行人工探索。

在此，美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室Maxim A. Ziatdinov, Sergei V. Kalinin等人開發(fā)和實(shí)施了基于深度核學(xué)習(xí)（DKL）的實(shí)驗(yàn)工作流程，用于主動(dòng)發(fā)現(xiàn)鐵電材料中的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。其中，DKL基于高斯過程（GP）回歸，可以表示為GP與深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的組合。與使用單個(gè)（或少量）標(biāo)量描述符來引導(dǎo)導(dǎo)航過程且不包含先驗(yàn)知識(shí)的經(jīng)典貝葉斯優(yōu)化（BO）策略相比，該方法使用結(jié)構(gòu)圖像中包含的數(shù)據(jù)來識(shí)別光譜測(cè)量的位置，并同時(shí)識(shí)別新位置建立結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。這一發(fā)現(xiàn)過程由預(yù)測(cè)行為及其不確定性構(gòu)成的獲取函數(shù)指導(dǎo)并反映了實(shí)驗(yàn)的目標(biāo)，該目標(biāo)可以是特定性能的優(yōu)化、與給定模型的相似性或新穎性發(fā)現(xiàn)。通過這種方式，作者結(jié)合相關(guān)機(jī)器學(xué)習(xí)方法建立多維數(shù)據(jù)集之間的關(guān)系并獲得相應(yīng)的不確定性，并將基于人類物理的決策在獲取函數(shù)的選擇中進(jìn)行編碼。

圖1. 隨機(jī)采樣數(shù)據(jù)的DKL重建

為了說明DKL在實(shí)驗(yàn)中的應(yīng)用原理，作者進(jìn)行了壓電響應(yīng)力顯微鏡（PFM）測(cè)量實(shí)驗(yàn)以研究極化滯后與鐵電/鐵彈性疇結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系。結(jié)果表明，當(dāng)DKL由場(chǎng)內(nèi)和場(chǎng)外磁滯回線引導(dǎo)時(shí)顯示出不同的探索路徑和采樣點(diǎn)，這意味著場(chǎng)內(nèi)和場(chǎng)外磁滯回線受不同機(jī)制支配。此外，原則上DKL的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)部分可在來自相同或相似系統(tǒng)的先前實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)上進(jìn)行預(yù)訓(xùn)練，這在某種程度上相當(dāng)于遷移學(xué)習(xí)，然而這需要對(duì)分布外漂移效應(yīng)進(jìn)行嚴(yán)格分析（如由于不同的顯微鏡設(shè)置）。同樣，該工作流程可擴(kuò)展到其他掃描探針顯微鏡（SPM）模式，包括電流-電壓曲線或弛豫測(cè)量。總之，這項(xiàng)研究提出的 DKL方法是通用的，可應(yīng)用于廣泛的現(xiàn)代成像和光譜方法，此外還可用于更復(fù)雜的參數(shù)空間，如組合擴(kuò)展庫或分子系統(tǒng)中的材料發(fā)現(xiàn)等。

圖2. 基于DKL-BO的自動(dòng)化PFM實(shí)驗(yàn)

Experimental discovery of structure–property relationships in ferroelectric materials via active learning, Nature Machine Intelligence 2022. DOI: 10.1038/s42256-022-00460-0

2. 殷宗友/夾國華/趙海濤SmartMat: 機(jī)器學(xué)習(xí)加速CO₂RR電催化劑計(jì)算和設(shè)計(jì)

過去的幾十年中機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）影響了電催化領(lǐng)域，研究人員開始利用基于ML的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)技術(shù)來克服計(jì)算和實(shí)驗(yàn)限制以加速合理的催化劑設(shè)計(jì)。然而，很少有討論ML流程整體協(xié)同加速CO₂還原（CO₂RR）電催化劑的計(jì)算和合理設(shè)計(jì)的綜述。

在此，澳大利亞國立大學(xué)殷宗友教授、科廷大學(xué)夾國華教授及中科院深圳先進(jìn)院趙海濤副研究員等人總結(jié)了機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）在CO₂RR電催化劑設(shè)計(jì)中應(yīng)用的最新進(jìn)展。與之前這方面的綜述不同，作者主要將ML在電催化CO₂RR中的應(yīng)用分為兩個(gè)方面：一方面，研究人員基于AI技術(shù)構(gòu)建了勢(shì)函數(shù)，替代了求解薛定諤方程這種耗時(shí)的量子化學(xué)計(jì)算過程，從而加速了計(jì)算并達(dá)到大規(guī)模、低成本高通量模擬的目的，這是ML輔助加速計(jì)算過程的體現(xiàn)；另一方面，訓(xùn)練數(shù)據(jù)來源于高通量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、理論計(jì)算或模型構(gòu)建數(shù)據(jù)集，這是ML輔助合理設(shè)計(jì)過程的體現(xiàn)，包括建立數(shù)據(jù)集/數(shù)據(jù)源選擇、描述符選擇和驗(yàn)證、ML算法選擇和模型預(yù)測(cè)。作者詳細(xì)討論了這兩種策略，并概述了ML在CO₂RR電催化劑設(shè)計(jì)中的機(jī)遇和未來挑戰(zhàn)。

圖1. ML加速CO₂RR電催化劑計(jì)算和設(shè)計(jì)的示意圖

最后，作者總結(jié)了未來ML在CO₂RR電催化劑設(shè)計(jì)中的挑戰(zhàn)：1）計(jì)算成本問題。DFT計(jì)算仍將是短期內(nèi)篩選電催化劑和研究機(jī)理的主要工具，希望ML將在未來大幅降低昂貴的DFT計(jì)算成本；2）數(shù)據(jù)來源仍面臨挑戰(zhàn)。數(shù)據(jù)集是未來合理設(shè)計(jì)CO₂RR電催化劑的基礎(chǔ)，然而目前缺乏用于模型訓(xùn)練和驗(yàn)證的足夠多樣化和廣泛的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)集；3）描述符的兼容性問題。由于實(shí)驗(yàn)觀察和 DFT計(jì)算之間的代溝，實(shí)驗(yàn)和模擬描述符之間的交互目前是不兼容的；4）算法的壁壘問題。算法參數(shù)可能會(huì)造成誤差，如何消除這些誤差需要算法調(diào)試。因此，有必要基于數(shù)據(jù)科學(xué)方法確保數(shù)據(jù)集和訓(xùn)練模型的可靠性和可重復(fù)性；5）可靠ML流程的合理設(shè)計(jì)問題。考慮到?jīng)Q速步驟的多樣化，未來集成DFT計(jì)算、ML和實(shí)驗(yàn)的工作流程將促進(jìn)對(duì)電催化CO₂RR的進(jìn)一步理解。

圖2. 不同ML方法訓(xùn)練模型的預(yù)測(cè)性能比較

Machine learning accelerated calculation and design of electrocatalysts for CO₂ reduction, SmartMat 2022. DOI: 10.1002/smm2.1107

3. 韋國丹/周光敏/張璇EEM: 脈沖測(cè)試+機(jī)器學(xué)習(xí)快速估計(jì)電池剩余容量

鋰離子電池已廣泛用于消費(fèi)電子、儲(chǔ)能和電動(dòng)汽車領(lǐng)域，估算其容量的直接方法是直接測(cè)量，但完全充放電過程通常需要數(shù)小時(shí)才能完成。此外，來自傳感器的測(cè)量噪聲很容易影響實(shí)時(shí)電阻估計(jì)，而容量估計(jì)通常依賴于準(zhǔn)確的荷電狀態(tài)（SOC）。因此，如何準(zhǔn)確獲得SOC估計(jì)仍然是另一個(gè)挑戰(zhàn)。

在此，清華-伯克利深圳學(xué)院（TBSI）韋國丹副教授、周光敏副教授及張璇等人通過將常規(guī)的實(shí)時(shí)電流短脈沖測(cè)試與數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的高斯過程回歸（GPR）算法相結(jié)合，成功開發(fā)并驗(yàn)證了一種有效的電池估計(jì)方案，適用于容量從100%健康狀態(tài)（SOH）到 50% 以下的電池，最終估計(jì)的平均準(zhǔn)確率高達(dá)95%。首先，作者基于所提出的方法從電流脈沖測(cè)試的原始測(cè)量中獲取特征，以建立準(zhǔn)確有效的容量估計(jì)；其次，選擇在不同SOC和電壓階段上執(zhí)行短期電流脈沖測(cè)試來捕獲電池退化信息；第三，方便地從電流脈沖測(cè)試的電壓響應(yīng)的轉(zhuǎn)折點(diǎn)中提取特征。其中，輸入是脈沖電壓的采樣點(diǎn)，輸出是相應(yīng)的測(cè)量容量。作者比較了5種不同的機(jī)器學(xué)習(xí)方法，并最終選擇了結(jié)果可靠且魯棒性更好的GPR算法來進(jìn)行容量估計(jì)。

圖1. 五種典型機(jī)器學(xué)習(xí)方法的性能比較

總體而言，這種脈沖測(cè)試只持續(xù)幾秒鐘，便于在鋰離子電池的各種工作條件下進(jìn)行。與傳統(tǒng)的長(zhǎng)充放電方法相比，所提出的脈沖測(cè)試可將測(cè)試時(shí)間減少80% 甚至更多。作者通過探索不同電壓階段和SOC對(duì)容量估計(jì)精度的影響來研究機(jī)制，結(jié)果表明電壓在3.4V左右時(shí)精度最好且SOC低時(shí)精度高，相同SOC下精度高于相同電壓脈沖下精度。此外，該模型的有效性主要取決于脈沖測(cè)試，因?yàn)樗梢苑从畴S著老化的發(fā)展而極化加深的電池內(nèi)阻。其次，需要在脈沖測(cè)試前將電池統(tǒng)一到相同的狀態(tài)。否則，即使充電相同的電量，實(shí)際的SOC也會(huì)隨著老化程度的不同而不同。同時(shí)，脈沖曲線反映了電池在充電階段的老化程度及其電壓平臺(tái)的變化?？傊?，這種與數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)算法相結(jié)合的新型脈沖測(cè)試為快速估計(jì)剩余電池容量打開了一個(gè)新窗口。

圖2. 脈沖特征對(duì)預(yù)測(cè)能力的物理解釋

Fast Remaining Capacity Estimation for Lithium-ion Batteries Based on Short-time Pulse Test and Gaussian Process Regression, Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12386

4. 南策文院士/沈忠慧Interdisciplinary Materials: 儲(chǔ)能材料中的機(jī)器學(xué)習(xí)綜述

機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）憑借其極強(qiáng)的數(shù)據(jù)分析能力，在材料研究范式的革命中顯示出無限的潛力。為了促進(jìn)ML在材料科學(xué)中的更大進(jìn)步，加強(qiáng)材料與計(jì)算機(jī)/物理/數(shù)學(xué)之間的交叉融合勢(shì)在必行。

在此，清華大學(xué)南策文院士、武漢理工大學(xué)沈忠慧研究員等人總結(jié)了機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）在儲(chǔ)能材料研發(fā)中的最新進(jìn)展，并對(duì)ML在材料科學(xué)中的創(chuàng)新實(shí)施提供了一些見解。首先，作者介紹了一個(gè)基本的ML通用工作流程，包括目標(biāo)、數(shù)據(jù)、特征化、算法、評(píng)估和應(yīng)用六個(gè)步驟，討論了每個(gè)步驟中的關(guān)鍵概念、方法、示例和挑戰(zhàn)。然后，作者以介電電容器（DC）和鋰離子電池（LIBs）作為兩個(gè)具有代表性的例子，從三個(gè)方面重點(diǎn)介紹了ML在儲(chǔ)能材料研發(fā)中的最新進(jìn)展，包括發(fā)現(xiàn)和設(shè)計(jì)新材料、豐富理論模擬及輔助實(shí)驗(yàn)和表征。目前，ML已經(jīng)與實(shí)驗(yàn)過程的整個(gè)生命周期廣泛集成并顯示出解決復(fù)雜問題的巨大潛力，極大地加快了儲(chǔ)能材料的研發(fā)步伐。然而，值得注意的是，仍有許多挑戰(zhàn)有待解決。

圖1. ML的通用工作流程

為此，作者概述了對(duì)儲(chǔ)能材料中ML應(yīng)用的未來挑戰(zhàn)和機(jī)遇的一些看法：1）建立全生命周期材料數(shù)據(jù)庫。大多數(shù)材料數(shù)據(jù)庫主要包含有關(guān)原子/分子/晶體結(jié)構(gòu)等相應(yīng)的內(nèi)在特性信息，但材料性能在整個(gè)生命周期中也可能受外部因素的影響。因此，以微觀結(jié)構(gòu)為主線進(jìn)行全生命周期研究不僅可以為科技創(chuàng)新提供更多沃土，也更有利于材料的實(shí)際應(yīng)用；2）開發(fā)多目標(biāo)優(yōu)化算法。目前ML在優(yōu)化單目標(biāo)性能方面取得了成功，然而當(dāng)處理兩個(gè)或更多的性能時(shí)，優(yōu)化問題會(huì)變得棘手。因此，迫切需要開發(fā)新的高效算法；3）提高M(jìn)L的可解釋性。盡管ML算法能夠?qū)崿F(xiàn)快速準(zhǔn)確的預(yù)測(cè)，但黑箱特性使其決策難以理解。因此，保持ML的可量化解釋性和智能預(yù)測(cè)之間的平衡是一項(xiàng)艱巨的挑戰(zhàn)，需要跨多個(gè)學(xué)科進(jìn)行深度集成和協(xié)作。

圖2. 人工智能原子力顯微鏡（AI-AFM）的示意圖及應(yīng)用

Machine learning in energy storage materials, Interdisciplinary Materials 2022. DOI: 10.1002/idm2.12020

5. npj Comput. Mater.: 機(jī)器學(xué)習(xí)加速發(fā)現(xiàn)具有超低晶格熱導(dǎo)率的四元硫?qū)倩?/strong>

具有本征低晶格熱導(dǎo)率的新型化合物在基礎(chǔ)研究中受到高度追捧，這將有助于設(shè)計(jì)和發(fā)現(xiàn)適用于設(shè)備應(yīng)用的高效材料。高通量（HT）DFT 計(jì)算等現(xiàn)代計(jì)算方法加速了新化合物的發(fā)現(xiàn)，但該方法可能會(huì)錯(cuò)過許多迄今未知的穩(wěn)定化合物。

為此，美國西北大學(xué)Chris Wolverton, Cheol Woo Park及Koushik Pal等人設(shè)計(jì)了一種基于晶體圖卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（CGCNN）的先進(jìn)機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）模型，用來發(fā)現(xiàn)新的四元硫?qū)倩顰MM’Q₃（A/M/M ‘=堿金屬、堿土金屬、后過渡金屬、鑭系元素，Q=硫?qū)僭兀?。該模型?duì)輸入晶體結(jié)構(gòu)的體積（即尺度）不敏感，從而使模型能夠在不知道其DFT弛豫體積的情況下更準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)假設(shè)化合物的性質(zhì)。結(jié)果表明，材料發(fā)現(xiàn)的總體成功率相當(dāng)高（~11%），作者總共發(fā)現(xiàn)了461種可能合成的新型四元硫?qū)倩铮ò?9 種熱力學(xué)穩(wěn)定和362種低能亞穩(wěn)定化合物）并對(duì)4199種獨(dú)特的AMM’Q₃組合物進(jìn)行DFT計(jì)算驗(yàn)證。作者隨機(jī)選擇了14種DFT穩(wěn)定的半導(dǎo)體和非磁性化合物研究熱傳輸特性，計(jì)算表明這些化合物都表現(xiàn)出超低的晶格熱導(dǎo)率。

圖1. 多目標(biāo)ML框架的圖示

通過分析其中一種化合物KLiZrSe₃的諧波和非諧波晶格動(dòng)力學(xué)特性，作者發(fā)現(xiàn)該化合物家族中的超低晶格熱導(dǎo)率源于（a）產(chǎn)生低聲速的軟聲學(xué)聲子分支，（b）出現(xiàn)在低頻的聲子分支之間的強(qiáng)雜化，（c）在格林乃森參數(shù)的高值中可見的較大聲子非諧性。此外，低能量幾乎無色散的光學(xué)聲子分支的存在也造成載熱聲子壽命縮短，進(jìn)而導(dǎo)致非常低的晶格熱導(dǎo)率。這項(xiàng)工作能夠鼓勵(lì)基于圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的ML模型的應(yīng)用和開發(fā)，以有效地發(fā)現(xiàn)新材料。雖然這項(xiàng)研究繞過了輸入晶體結(jié)構(gòu)的DFT弛豫體積信息，但必須設(shè)計(jì)一個(gè)可解釋弛豫期間晶體結(jié)構(gòu)在應(yīng)力和離子位置的ML模型?？傊?，這項(xiàng)研究證明了尺度不變ML模型在預(yù)測(cè)新化合物方面的高效性，并為這些新化合物提供了實(shí)驗(yàn)研究機(jī)會(huì)。

圖2. 預(yù)測(cè)的穩(wěn)定化合物的熱傳輸特性

Scale-invariant machine-learning model accelerates the discovery of quaternary chalcogenides with ultralow lattice thermal conductivity, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-022-00732-8

6. 圣母大學(xué)羅騰飛/馬瑞民ACS AMI: 基于強(qiáng)化學(xué)習(xí)探索高熱導(dǎo)率非晶聚合物

開發(fā)具有理想導(dǎo)熱性的非晶聚合物具有重要意義，因?yàn)槠湓跓醾鬏斨陵P(guān)重要的應(yīng)用中無處不在。然而，傳統(tǒng)的愛迪生式方法很慢且不能保證材料開發(fā)的成功。

在此，美國圣母大學(xué)羅騰飛、馬瑞民等人采用基于強(qiáng)化學(xué)習(xí)的逆向材料設(shè)計(jì)算法，利用文獻(xiàn)中生成的469個(gè)分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬數(shù)據(jù)探索高熱導(dǎo)率（TC≥0.400 W/m·K）的非晶聚合物。作者使用機(jī)器學(xué)習(xí)生成的基準(zhǔn)數(shù)據(jù)庫 PI1M（其中包含約100萬個(gè)虛擬聚合物結(jié)構(gòu)）訓(xùn)練基于循環(huán)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（RNN）的聚合物生成器，并使用該模型生成新的聚合物結(jié)構(gòu)。此外，作者訓(xùn)練了隨機(jī)森林（RF）模型以量化469個(gè)MD模擬數(shù)據(jù)上的化學(xué)-TC關(guān)系，該模型為新生成的聚合物提供反饋（即預(yù)測(cè)TC）。結(jié)果顯示，對(duì)于所有生成的TC≥0.400 W/m·K的聚合物，其TC介于0.400~0.430 W/m·K之間。作者通過計(jì)算合成可及性分?jǐn)?shù)評(píng)估了其可合成性，并使用MD模擬驗(yàn)證了所選聚合物的熱導(dǎo)率。

圖1. 本研究中使用的聚合物結(jié)構(gòu)表示示例及TC分布

最終，作者通過MD模擬驗(yàn)證了30種聚合物結(jié)構(gòu)，其TC范圍從0.360~0.693 W/m·K，其中最佳導(dǎo)熱聚合物的TC為 0.693 W/m·K。根據(jù)合成可及性分?jǐn)?shù)估計(jì)，這些聚合物很容易合成。MD計(jì)算的TC可能會(huì)受到所用力場(chǎng)準(zhǔn)確性的影響，但由于作者使用相同的力場(chǎng)來生成所有數(shù)據(jù)，因此本研究的結(jié)果和結(jié)論應(yīng)該是自洽的。此外，在非晶聚合物中，構(gòu)象比鍵合相互作用本身更重要，因?yàn)闊彷d體會(huì)因結(jié)構(gòu)無序而分散。此次模擬的聚合物主要涉及有機(jī)分子中包含的常見鍵和原子，因此使用的力場(chǎng)應(yīng)該能夠捕獲構(gòu)象，從而提供對(duì)非晶聚合物TC的一致預(yù)測(cè)。這項(xiàng)工作證明了使用強(qiáng)化學(xué)習(xí)來設(shè)計(jì)具有高TC聚合物的適用性，可以推廣到設(shè)計(jì)具有不同特性的聚合物材料。

圖2. 使用MD模擬的無非晶聚合物生成和TC計(jì)算圖

Exploring High Thermal Conductivity Amorphous Polymers Using Reinforcement Learning, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.1c23610