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曹安民/袁榮忠Small Methods：4.6V高壓LiCoO2正極的回顧與展望

層狀LiCoO₂(LCO)是目前和可預(yù)見的未來便攜式電子產(chǎn)品最重要的正極之一。不斷推動(dòng)提高LCO的截止電壓可實(shí)現(xiàn)更高的容量，例如，4.6 V時(shí)的容量為220 mAh g^-1，而4.45 V時(shí)的容量為175 mAh g^-1，不幸的是，由于嚴(yán)重的副反應(yīng)和不可逆的相變，這伴隨著嚴(yán)重的容量退化。因此，對LCO的嚴(yán)格控制對于應(yīng)對未來應(yīng)用中與高壓挑戰(zhàn)相關(guān)的固有不穩(wěn)定性至關(guān)重要。

中國科學(xué)院化學(xué)研究所曹安民、巴斯夫杉杉電池材料(寧夏)有限公司袁榮忠等首先討論了LCO的晶體結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能之間的關(guān)系以及4.6 V時(shí)的失效機(jī)制。然后，總結(jié)了4.6 V LCO控制策略的最新進(jìn)展，重點(diǎn)關(guān)注體相結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)。最后，對基于LCO的鋰離子電池（LIBs）的未來工作進(jìn)行展望。

圖1 從LCO中電化學(xué)提取Li⁺過程中a和c 數(shù)和相位的變化

盡管高壓LCO（HV-LCO）取得了長足的進(jìn)步，但不得不承認(rèn)HV-LCO的整體性能還差強(qiáng)人意。下面作者列出了可能有助于HV-LCO進(jìn)一步向?qū)嶋H應(yīng)用發(fā)展的研究方向和機(jī)會。

（1）HV-LCO的退化機(jī)制是一個(gè)復(fù)雜的過程。例如，關(guān)于電化學(xué)過程中LCO的表面性質(zhì)的信息仍然有限，特別是對于其充電至高電壓。盡管已經(jīng)為表征LCO付出了巨大的努力，但關(guān)于充電/放電過程中表面結(jié)構(gòu)的了解仍然很少，這使得建立清晰的HV-LVO表面結(jié)構(gòu)-電化學(xué)性能關(guān)系成為一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。非常需要能夠在原子尺度上實(shí)現(xiàn)原位分析的先進(jìn)技術(shù)來更好地描述HV-LVO的表面特性。

圖2 體相退化

（2）雖然體摻雜和表面涂層等不同的控制策略在提高HV-LCO的循環(huán)穩(wěn)定性方面繼續(xù)顯示出可喜的效果，但合適的涂層類型或摻雜元素的發(fā)現(xiàn)主要采用試錯(cuò)法，這通常涉及費(fèi)力和重復(fù)的實(shí)驗(yàn)。利用高通量計(jì)算AI技術(shù)高效快速篩選HV-LCO具有重要意義。

（3）目前對高壓LCO穩(wěn)定化的研究通常僅限于展示不同的控制策略，以提高其電化學(xué)性能的可能性。為了實(shí)現(xiàn)HV-LCO的可能應(yīng)用，有必要加強(qiáng)綜合努力以提高適合大規(guī)模應(yīng)用的整體性能。對此，不僅要求對LCO的所有合成控制具有可重復(fù)性、可靠性和規(guī)?；a(chǎn)的可擴(kuò)展性，還需要形成高壓穩(wěn)定電解質(zhì)和粘結(jié)劑等不同方向的研究工作。此外，考慮到報(bào)告的結(jié)果通常是半紐扣電池這一事實(shí)，還需要對全電池進(jìn)行更多的數(shù)據(jù)收集和分析工作。

圖3 表面處理策略

Advancing to 4.6 V Review and Prospect in Developing High-Energy-Density LiCoO2 Cathode for Lithium-Ion Batteries. Small Methods ( IF 14.188 ) Pub Date : 2022-03-24 , DOI: 10.1002/smtd.202200148

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