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喬世璋/林展AM: 新紀(jì)錄！50000次循環(huán)的無穿梭Zn-I2電池！

水系鋅碘（Zn-I₂）電池因其高能量/功率密度、安全性和成本效益而被認(rèn)為是一種很有前途的儲(chǔ)能系統(tǒng)。然而，多碘化物穿梭導(dǎo)致嚴(yán)重的活性物質(zhì)損失和Zn腐蝕，從而限制了Zn-I₂電池的循環(huán)壽命。

在此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授、廣東工業(yè)大學(xué)林展教授等人受淀粉和碘之間顯色反應(yīng)的啟發(fā)提出了一種結(jié)構(gòu)限域策略，通過使用廉價(jià)的天然生物聚合物淀粉主體來抑制Zn-I₂電池中的多碘化物穿梭。由于其獨(dú)特的雙螺旋結(jié)構(gòu)，淀粉通過鍵合效應(yīng)將各種碘物質(zhì)強(qiáng)烈限制在螺旋鏈內(nèi)，這已通過DFT模擬得到證實(shí)。

此外，一系列吸附實(shí)驗(yàn)證明了淀粉對(duì)各種碘物質(zhì)（碘化物、三碘化物和碘）的綜合利用性。原位拉曼展示了對(duì)Zn-I₂電池中以I₃^–/I₅^–為中間體的可逆I^–/I₂轉(zhuǎn)換機(jī)制的新認(rèn)識(shí)，其中，I₅^–是淀粉/聚碘化物復(fù)合物中的主要物質(zhì)，與淀粉雙螺旋結(jié)構(gòu)的相互作用也比I₃^–強(qiáng)。因此，在充電過程中臭名昭著的多碘化物穿梭溶解在淀粉基Zn-I₂電池中得到有效抑制，這已通過原位紫外-可見光譜證實(shí)。

圖1. 淀粉抑制多碘化物穿梭

因此，淀粉基Zn-I₂電池具有高比容量（0.2 A g^-1時(shí)為182.5 mAh g^-1）和約100% 的優(yōu)異庫倫效率，表現(xiàn)出優(yōu)異的電池可逆性和穿梭抑制。此外，該電池在4 A g^-1 下10000次循環(huán)和10 A g^-1下50000次循環(huán)后的容量衰減可忽略不計(jì)，實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的壽命。此外，該研究進(jìn)一步揭示了多碘化物與鋅負(fù)極之間的直接反應(yīng)會(huì)加劇鋅的腐蝕和副產(chǎn)物的形成，從而導(dǎo)致活性鋅的快速消耗，這也是傳統(tǒng)Zn-I₂電池循環(huán)壽命有限的根本原因。

XPS和AES深度剖面表征證明，得益于淀粉對(duì)多碘化物穿梭的顯著抑制，由多碘化物引發(fā)的Zn腐蝕可以得到明顯抑制且很少形成負(fù)極副產(chǎn)物。因此，這項(xiàng)工作不僅提供了對(duì)Zn-I₂電池失效機(jī)制的系統(tǒng)理解，還提出了一種有效的多碘化物捕獲結(jié)構(gòu)限域策略，從而實(shí)現(xiàn)高可逆和長壽命的 Zn-I₂電池。

圖2. 抑制鋅負(fù)極的多碘化物腐蝕

Polyiodide Confinement by Starch Enables Shuttle-Free Zn-Iodine Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202201716

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