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最近發(fā)現(xiàn)多孔金屬有機框架可以提取沙漠中大氣中的水來產(chǎn)生飲用水，這提出了這樣一個問題，即此類MOF如何從干旱的空氣中“提取”水并輕松釋放水，特別是在分子層面？

事實上，MOF和合成晶體中水結(jié)構(gòu)的演變備受追捧，但對吸水行為的充分機理理解仍然缺失。雖然其中一些結(jié)構(gòu)中的水位置是用衍射技術(shù)確定的，但水結(jié)合點的填充機理要難得多，確定水的填充順序一直具有挑戰(zhàn)性，因為它需要高質(zhì)量的數(shù)據(jù)和在每次吸水時收集這些數(shù)據(jù)的能力。了解MOF中的水行為機制應(yīng)該有助于設(shè)計能夠以更高的能源效率和生產(chǎn)力運行的集水系統(tǒng)。

美國加州大學(xué)伯克利分校的Omar M. Yaghi教授、柏林洪堡大學(xué)Joachim Sauer以及芝加哥大學(xué)的Laura Gagliardi等人在Science上發(fā)表最新成果，Evolution of water structures in metal-organicframeworks for improved atmosphericwater harvesting，來說明MOF中收集的水的結(jié)構(gòu)的演化。

通過進行廣泛的單晶X射線衍射測量和理論計算，作者破譯了最優(yōu)異的集水金屬有機框架MOF-303的集水機理，通過使用單晶X射線衍射（SCXRD）定位其孔中的所有水分子，并確定填充這些位置的分子順序。：第一個水分子與極性有機連接分子緊密結(jié)合，然后再吸收水分子形成孤立的水團簇，然后是通過團簇形成鏈結(jié)構(gòu)，最后是水網(wǎng)絡(luò)。

此前，MOF的無機位點被認為是最強的水結(jié)合點，通過實驗和計算方法，作者發(fā)現(xiàn)極性有機連接分子在MOF-303中作為吸附位點起著主要作用，在那里它們對齊以形成“親水口袋”，使第一批水分子緊密結(jié)合并進一步吸收水分子。

水結(jié)構(gòu)的這種演變使作者可以通過多變量方法改變孔隙，從而精確地調(diào)節(jié)了第一批水分子的結(jié)合強度，并調(diào)節(jié)吸水行為。這導(dǎo)致了更高的水生產(chǎn)率，以及再生溫度和焓的可調(diào)性，同時不影響容量和穩(wěn)定性。

圖文詳情

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圖1. MOF-303的吸附曲線與晶體結(jié)構(gòu)

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圖2. ?MOF-303中水吸附位點的晶體結(jié)構(gòu)

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圖3. MOF-303中水結(jié)構(gòu)在增加荷載下的演化

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圖4. 多元MOF系列的表征

文獻信息

Hanikel et al.,Evolution of water structures in metal-organicframeworks for improved atmosphericwater harvesting. Science 374, 454–459 (2021)

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj0890

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