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汪的華/李威ACS Nano：電化學合成多維納米結(jié)構(gòu)Si作為鋰離子電池負極

硅（Si）是一種很有前途的鋰離子電池（LIB）負極材料，但較差的循環(huán)穩(wěn)定性阻礙了其實際應用，開發(fā)有利的Si納米材料有望提高其可循環(huán)性。

在此，武漢大學汪的華教授、李威副研究員等人報道開發(fā)了一種可控的合成路線，通過在800 °C的熔融NaCl-CaCl₂中將管狀埃洛石粘土電化學還原成不同的Si納米結(jié)構(gòu)（Si納米管-SNT、Si納米線-SNW和Si納米顆粒-SNP）。

研究表明，HCl蝕刻溫度和電解電位在控制電解產(chǎn)物的形態(tài)中起關(guān)鍵作用。當埃洛石粘土在80 °C下進行HCl蝕刻并在-1.45 V下電解時可還原成SNT，這伴隨著中間體從片狀向管狀結(jié)構(gòu)的連續(xù)轉(zhuǎn)變；而在90 °C下進行HCl蝕刻后，由于HCl預處理后的高比表面積，埃洛石粘土可通過溶解和沉積機制在-1.40~ -1.60 V范圍內(nèi)還原為SNW。在沒有HCl蝕刻的情況下直接電解時，由于其快速還原動力學，只能在更負的-1.60 V下形成SNP。與CVD方法相比，電解埃洛石粘土合成SNT具有原料便宜、工序短、無模板和催化劑的優(yōu)點。

圖1. SNW、SNP 和SNT的形成機制示意圖

使用鋰金屬箔作為參比電極和對電極，作者在CR2016紐扣電池中測試了SNP、SNW和SNT的電化學性能。當作為LIB的負極材料時，SNT表現(xiàn)出比SNP和SNW更好的儲鋰性能。SNT電極在0.2 A g^-1下100次循環(huán)后仍能保持2021 mAh g^-1的容量，遠高于 SNW（1550 mAh g^-1）和 SNP（911 mAh g^-1）。甚至在1.0 A g^-1下進行測試時，SNT電極在1000次循環(huán)后仍可保持1033 mAh g^-1的高容量，對應于每循環(huán)0.047% 的低衰減率。

SNT的高性能歸因于有利的中空結(jié)構(gòu)可以提供更多的鋰存儲，納米管結(jié)構(gòu)可以有效緩沖鋰化/脫鋰過程中的體積變化，從而保證良好的結(jié)構(gòu)耐久性?？傊@項工作為合成用于LIBs的不同形態(tài)硅納米材料提供了一種可控的方法，同時深入揭示了其形成機制。

圖2. SNP、SNW和SNT電極的電化學性

Electrochemical Synthesis of Multidimensional Nanostructured Silicon as a Negative Electrode Material for Lithium-Ion Battery, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c11393

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