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曲良體/劉峰/張志攀Nature子刊: 基于四電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)的快充水系硒基電池

硒（Se）是一種極具吸引力的二次電池系統(tǒng)替代正極材料，由于其高理論比容量和良好的電子導(dǎo)電性引發(fā)了廣泛關(guān)注。然而，盡管文獻(xiàn)中報(bào)道了相關(guān)的高容量性能，但硒基正極通常表現(xiàn)出較差的倍率性能。

為此，清華大學(xué)曲良體教授、北京理工大學(xué)張志攀教授及中科院力學(xué)研究所劉峰副研究員等人報(bào)道了一種以具有氧化還原活性的Cu²⁺作為電荷載體的水系Se 正極化學(xué)物質(zhì)。具體而言，作者使用蜂窩狀多孔碳作為Se主體，在熔融擴(kuò)散處理后獲得Se@C復(fù)合正極材料。當(dāng)與Cu²⁺電解質(zhì)水溶液（0.5 M CuSO₄）接觸并以銅/鋅箔為負(fù)極時(shí)，該正極通過(guò)Se???CuSe???Cu₃Se₂???Cu_2-xSe???Cu₂Se的順序轉(zhuǎn)換進(jìn)行四電子反應(yīng)，因此其理論質(zhì)量比容量翻倍至1350?mAh?g_Se^-1。

即使基于最終放電產(chǎn)物Cu₂Se，理論比容量仍高達(dá)517?mAh g^-1。同時(shí)，新型硒化學(xué)顯示出約0.5?V的高氧化還原電位，比與鋰/鈉/鉀負(fù)極配對(duì)的常規(guī)硒正極高約1.5?V，這可歸因于CuSe的低溶解度。此外，由于中間體（CuSe、?Cu₃Se₂和?Cu_2-xSe）不溶于水系電解液，因此避免了在堿金屬硒電池中觀察到的多硒化物穿梭效應(yīng)。

圖1. Cu|0.5 M CuSO₄ |Se@C-48紐扣電池的電化學(xué)表征

電化學(xué)測(cè)試表明，該硒化學(xué)機(jī)制具有快速的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，提出的硒基正極材料在 5?分鐘內(nèi)可儲(chǔ)存約800?mAh?g_Se^-1，在快速充電應(yīng)用中顯示出廣闊的前景。理論模擬表明，中間體/放電產(chǎn)物的高電子電導(dǎo)率和轉(zhuǎn)化反應(yīng)過(guò)程中大體積變形引起的加速Cu²⁺擴(kuò)散/相變是實(shí)現(xiàn)快速充/放電的原因。

作為概念演示，作者基于Se@C復(fù)合正極材料、Zn負(fù)極、Cu²⁺和Zn²⁺作為電荷穿梭離子組裝了水系Zn?|?|Se@C全電池。結(jié)果顯示，該全電池在0.5?A?g^-1下顯示出1263?mAh?g_Se^-1的初始放電容量，具有穩(wěn)定的~1.2?V放電平臺(tái)且可在9分鐘內(nèi)以6 A g^-1充電至約900 mAh?g_Se^-1，展示了其在快充應(yīng)用中的巨大潛力。

這項(xiàng)工作仍然存在一些局限性需要加以改進(jìn)，如具有高Se面積負(fù)載（>15?mg?cm^-2）的電化學(xué)性能需要進(jìn)一步優(yōu)化，Zn | |Se@C-48全電池需要的陰離子交換膜成本較高等。

圖2. Zn?|?|Se@C全電池的電化學(xué)性能

Enabling fast-charging selenium-based aqueous batteries via conversion reaction with copper ions, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29537-5

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