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康飛宇/王建淦EES: 超穩(wěn)定的鋅負(fù)極，4.25 Ah cm-2的超高累積鍍層容量！

可充電水系鋅金屬電池由于其低成本、高安全性和生態(tài)友好性等優(yōu)點(diǎn)，為下一代電網(wǎng)規(guī)模的儲(chǔ)能提供了令人興奮的前景。然而，金屬鋅負(fù)極的有害腐蝕和枝晶問題嚴(yán)重減緩了其商業(yè)化步伐。

圖1. Zn-PA@Zn負(fù)極的制備及表征

在此，西北工業(yè)大學(xué)王建淦教授、清華大學(xué)深圳研究生院康飛宇教授等人提出了一種通用的多功能金屬-有機(jī)復(fù)合界面策略導(dǎo)致快速均勻的鋅沉積，從而實(shí)現(xiàn)長壽命的鋅金屬電池。其中，植酸（PA）作為一種從谷物中提取的天然低成本有機(jī)分子，被選為具有代表性的有機(jī)連接劑構(gòu)建多功能金屬-PA復(fù)合界面。有機(jī) PA 分子由6個(gè)磷酸基團(tuán)組成，與多種金屬離子具有很強(qiáng)的配位作用，形成了一個(gè)堅(jiān)固的金屬-PA交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。

此外，磷酸根的內(nèi)在表面結(jié)合親和力使Zn-PA復(fù)合界面能夠原位錨定在金屬Zn基底表面上。研究表明，Zn-PA界面層具有高度親鋅性，可實(shí)現(xiàn)平滑的3D擴(kuò)散、高Zn²⁺遷移數(shù)、低極化電阻、均勻的界面電場分布和較低的Zn²⁺去溶劑化勢(shì)壘，從而導(dǎo)致快速無枝晶的Zn沉積并有效地抑制了臭名昭著的副反應(yīng)。

圖2. Zn-PA@Zn上Zn²⁺沉積的光學(xué)觀察及沉積機(jī)制

因此，基于上述優(yōu)點(diǎn)，Zn-PA@Zn||Cu半電池在2 mA cm^-2下800次循環(huán)的初始CE為88.3%，平均CE為99.9%。更重要的是，基于Zn-PA@Zn的對(duì)稱電池在5 mA cm^-2和2.5 mAh cm^-2的條件下實(shí)現(xiàn)了超過1700小時(shí)的出色耐久性，具有約35 mV的低電壓滯后和可忽略的電壓波動(dòng)。甚至，該對(duì)稱電池在5 mA cm^-2下實(shí)現(xiàn)了4.25 Ah cm^-2的超高累積鍍層容量（CPC），在報(bào)道的記錄值中處于最高水平。

此外，Zn-PA@Zn//MnO₂全電池在2 A g^-1下600次循環(huán)后仍保持150 mAh g^-1的可逆容量，且柔性Zn-PA@Zn//MnO₂電池也具有優(yōu)異的機(jī)械耐久性，展示了其在未來生活中的廣闊應(yīng)用前景?？傊?，這項(xiàng)工作為合理設(shè)計(jì)用于高性能水系鋅金屬電池的穩(wěn)定金屬負(fù)極開辟了新的道路。

圖3. Zn-PA@Zn//MnO₂全電池性能及應(yīng)用展示

Navigating fast and uniform zinc deposition via a versatile metal-organic complex interphase, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE00209D

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