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第一作者：周光敏，Hao Chen

通訊作者：崔屹

通訊單位：斯坦福大學

DOI:10.1038/s41560-022-01001-0

主要內容

研究表明，鋰硫（Li-S）電池由于其高理論能量密度和低成本而成為最有前途的電池系統(tǒng)之一。盡管在其發(fā)展方面取得了令人矚目的進展，但仍然缺乏對影響Li-S電池能量密度的關鍵性能參數(shù)的全面分析。盡管之前的研究討論了關鍵設計參數(shù)（如硫載量和正極重量比）對于實現(xiàn)高能量密度Li-S電池的重要性，但尚未對這些參數(shù)如何影響能量密度做徹底的定量分析，特別是缺乏關于所有電池組件對全電池能量密度影響的綜合分析。

在此，斯坦福大學崔屹教授聯(lián)合清華大學深圳國際研究生院周光敏副教授通過考慮設計實用化Li-S電池技術的所有關鍵參數(shù)，分析了電池循環(huán)過程中能量損失的潛在原因，確定了兩個關鍵描述符（R_weight和R_energy）分別代表全電池能量密度的質量和能量級折衷。同時，提出了基于硫載量、硫質量比、電解液/硫比和正/負極材料比等關鍵參數(shù)的能量密度計算公式，總結了實現(xiàn)高能量密度Li-S電池的關鍵參數(shù)。此外，對當前Ah級Li-S電池的研究進展也進行了總結和分析。最后，提出了設計實用化的高性能Li-S電池的未來研究方向、目標和前景。相關論文以“Formulating energy density for designing practical lithium-sulfur batteries”為題發(fā)表在Nature Energy。

圖文詳情

鋰離子電池（LIBs）是為便攜式電子產品和電動汽車供電的主要儲能技術。然而，它們目前的能量密度和成本無法滿足不斷增長的市場需求。探索傳統(tǒng)LIBs 系統(tǒng)之外的新電池系統(tǒng)是至關重要的。表1比較了幾種常用可充電電池系統(tǒng)的重量能量密度、相應的行駛距離和成本。由于硫（S）正極的多電子氧化還原反應，Li-S電池具有2567 Wh kg^-1的高理論比能量和≥600 Wh kg^-1的全電池能量密度。

但大多數(shù)報道的研究都是在低硫負載、過量電解液和不受控制的鋰負極條件下使用扣式電池進行測試的。大量的非活性材料大大抵消了高能優(yōu)勢，從而限制了它們的實用性。為了實現(xiàn)高能量密度的Li-S電池，所有這些關鍵參數(shù)都需要仔細考慮。

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表1.不同電池中關鍵參數(shù)的對比

區(qū)分活性材料和非活性材料，為了反映真實電池的質量分布，本文引入了一個描述符（R_weight）來描述S和活性Li的總質量百分比。除了與非活性質量相關的問題（質量水平折衷）外，還研究了由于不完全反應和電壓極化引起的能量損失（能量水平折衷）。其中，電化學反應中由S的反應程度決定的容量（C_sulfur）可以通過與其的理論容量相比來直接反映。另一方面，在循環(huán)過程中不可避免地會出現(xiàn)各種形式的電壓極化，如歐姆、濃度和激活，這降低了平均輸出電壓并導致輸出能量成比例的損失。為了量化這種能級折衷，引入了另一個參數(shù)作為活性材料的能量利用率（R_energy），結合了不完全電化學反應和極化誘導的損失?；谝韵孪嗷リP系（方程1-4），最終電池能量密度與R_weight和R_energy的關系如圖1e所示。

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圖1. 能量密度公式和關鍵參數(shù)的影響

可以提出推薦的電池參數(shù)來設計高能量密度的鋰硫電池，如圖2c-e所示，建議使用4 mg cm^-2硫載量、≤2.7 μl mg^-1E/S比和≤7 N/P比和硫的比容量（C_sulfur）?≥1300 mAh g^-1以實現(xiàn)電池級能量密度300 Wh k^-1的電池。為了制造更高能量密度的Li-S軟包電池（500 Wh kg^-1），推薦參數(shù)包括正極中硫的面積載量（m_sl）≥ 10 mg cm^-2，電解液與硫的比率（R_E/S）?≤ 2.4 μl mg^-1，鋰負極和硫正極面積容量比（R_N/P）≤ 2.4 和C_sulfur?≥1300 mAh g^-1。值得注意的是，當方程（1）到（3）中列出的幾個參數(shù)超過推薦參數(shù)時，所有這些推薦參數(shù)都可以動態(tài)調整，以達到電池中所需的能量密度。

因此，本文提出了“四高”（“4H”）和“四低”（“4L”）標準來構建高能量密度（例如400至500 Wh kg^-1）和長循環(huán)壽命Li-S電池。4H是C_sulfur>1200 mAh g^-1、m_sl>8 mg cm^-2、正極中硫的重量比（R_cathode）>70 wt%和CE>99.9%，4L表示孔隙率< 60%，R_N/P?<3，R_E/S<3 μl mg^-1和最小的非活性材料。

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圖2.?具有關鍵設計參數(shù)的Ah 級Li-S軟包電池設計

表2. 實現(xiàn)400-500 Wh kg^-1Li-S電池的研究目標、狀態(tài)和解決方案

Zhou, G., Chen, H. & Cui, Y. Formulating energy density for designing practical lithium-sulfur batteries. Nat Energy 7, 312-319 (2022). https://doi.org/10.1038/s41560-022-01001-0

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