雖然Si和石墨復(fù)合材料（Si/C）由于容量高而成為商用電池中最有希望替代石墨負(fù)極的材料之一，但復(fù)合電極結(jié)構(gòu)和界面穩(wěn)定性差的問題極具挑戰(zhàn)性。
在此，西安交通大學(xué)宋江選教授等人設(shè)計(jì)并合成了一種用于Si/C復(fù)合負(fù)極的界面自適應(yīng)三嵌段粘結(jié)劑PSEA，它由疏水性聚苯乙烯（S）、彈性聚(2-(2-甲氧基乙氧基)丙烯酸乙酯)（E）和親水性聚丙烯酸（A）組成。其中，親水單體（丙烯酸）可防止疏水基團(tuán)的聚集并確保聚合物具有良好的水溶性，該粘結(jié)劑在電解液中表現(xiàn)出優(yōu)異的熱/機(jī)械穩(wěn)定性。
此外，這種界面自適應(yīng)粘結(jié)劑能夠通過 π???π 堆疊和氫鍵分別與碳質(zhì)層和Si層相互作用，其定向錨固作用可促進(jìn)電極組分在漿料中的界面粘附和均勻分散，并在長期循環(huán)后保持顆粒連接和電極完整性。此外，該粘結(jié)劑的聚醚側(cè)鏈中靈活的大分子結(jié)構(gòu)和配位點(diǎn)可以促進(jìn)鋰鹽的解離，從而使負(fù)極具有快速的Li+傳輸。
圖1. Si/C材料和粘結(jié)劑之間的界面相互作用
受益于這種新型粘結(jié)劑，面積容量為1.5 mAh cm-2的PSEA@Si/C負(fù)極在 0.5C 下400次循環(huán)后的容量保持率高達(dá)82.1%，而NaCMC/SBR@Si/C負(fù)極僅在100次循環(huán)后容量便迅速衰減。隨著面積容量增加到3和4 mAh cm-2，PSEA@Si/C負(fù)極仍顯示出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。
甚至，基于PSEA@Si/C負(fù)極與LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM）正極組裝的Si/C|NCM全電池在0.5C下100次循環(huán)內(nèi)表現(xiàn)出顯著的可逆性和低容量衰減（0.22%/循環(huán)）。負(fù)極脫鋰后的SEM、XPS表征結(jié)果證實(shí)，該界面適應(yīng)性粘結(jié)劑對(duì)減輕體積膨脹、保持電極結(jié)構(gòu)的完整性和構(gòu)建穩(wěn)定的SEI具有良好的效果。總之，這種界面適應(yīng)性粘結(jié)劑的設(shè)計(jì)策略為高能、長循環(huán)Si/C負(fù)極提供了一條新途徑。
圖2. 基于該界面適應(yīng)性粘結(jié)劑的Si/C負(fù)極性能
Interface-Adaptive Binder Enabled by Supramolecular Interactions for High-Capacity Si/C Composite Anodes in Lithium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111560
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