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ACS Catalysis：用于酸性水分解的平面單晶氧化物模型電極(RuO2, IrO2)的基礎研究

電催化水分解可將來自風能和太陽能等可再生能源的多余能量儲存在氫分子的化學鍵中。到目前為止，只有在酸性條件下的聚合物電解質(zhì)膜(PEM)電解槽可以應對間歇性的能量供應，但需陰極的貴金屬用于析氫反應(HER)和陽極的貴金屬氧化物用于析氧反應(OER)。酸性條件下OER的原型氧化物是RuO₂和IrO₂，它們可以滿足對長期穩(wěn)定性和高電催化活性的嚴格要求。雖然RuO₂的活性明顯高于IrO₂，但其的穩(wěn)定性明顯低于IrO₂，故RuO₂和IrO₂的OER速率決定步驟仍存在爭論。

基于此，吉森大學Herbert Over研究人員重點討論超薄單晶RuO₂(110)和IrO₂(110)薄膜在OER和HER電位區(qū)的電化學降解。該模型電極的單結晶度可識別結構-性能之間的關系并與理論緊密聯(lián)系。

研究人員認為目前電催化理論中表觀轉(zhuǎn)移系數(shù)的建模是最薄弱的，即過電位如何影響表觀自由活化能。在高過電位下，第一步不可避免地成為決速步驟，因此轉(zhuǎn)移系數(shù)控制著電催化活性。從科學和工程的角度來看，合理設計具有特定傳遞系數(shù)的材料是非常困難的。EC理論的挑戰(zhàn)將是提供一個統(tǒng)一的處理雙層和實際的電荷轉(zhuǎn)移反應的理論框架，而目前的AIMD只用于模擬雙層結構和動力學，電荷轉(zhuǎn)移反應是在過渡態(tài)理論中處理的，且依賴于恒電荷或恒電位近似。故其原子尺度觀察IrO₂和RuO₂的電化學穩(wěn)定性和活性會發(fā)現(xiàn)其固有的材料特性，這將有助于為酸性水電解槽尋找可替代電極材料。

Fundamental studies of planar single-crystalline oxide model electrodes (RuO₂, IrO₂) for acidic water splitting,?ACS Catalysis, 2021. DOI:10.1021/acscatal.1c01973

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