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研究背景

過量鋰無序巖鹽（Li-excess DRX）材料是下一代鋰離子陰極材料的年輕家族，其中含有沒有分離良好的Li或過渡金屬（TM）亞晶格。這些材料是有前途的陰極化合物，因為它們消除了對Co和Ni的依賴，對于保持分層陰極材料的結(jié)構(gòu)至關(guān)重要。

根據(jù)合成時在結(jié)構(gòu)中形成的局部陽離子環(huán)境的統(tǒng)計，DRX材料的性能與其結(jié)構(gòu)細(xì)節(jié)密切相關(guān)：鋰離子通過四面體0-TM單元的滲透網(wǎng)絡(luò)遷移，其中激活狀態(tài)周圍缺乏TM存在時，有助于Li通過四面體位點的遷移。然而，當(dāng)存在不利的局部短程有序（SRO），減少了0-TM環(huán)境數(shù)量時，DRX陰極可能會承受低倍率的影響。事實證明，SRO在控制鋰傳輸以及DRX陰極的容量和速率能力方面至關(guān)重要，其適當(dāng)操作可以顯著提高電化學(xué)性能。

成果簡介

Ceder教授AEM：凍結(jié)無序狀態(tài)，鋰離子電池容量實現(xiàn)313 mAh/g

近日，加州大學(xué)伯克利分校Gerbrand Ceder教授、勞倫斯伯克利國家實驗室Mary C. Scott以及中國科學(xué)院大學(xué)倫正言副教授在Advanced Energy Materials上發(fā)表文章，Thermodynamically Driven Synthetic Optimization for Cation-Disordered Rock Salt Cathodes。作者在本文中證明，可以通過理論和高分辨率表征方法的融合來將結(jié)構(gòu)細(xì)節(jié)和性能聯(lián)系起來。

作者選擇了Li_1.2Mn_0.55Ti_0.25O_1.85F_0.15（LMTF）作為代表性的DRX成分，由豐富而便宜的過渡金屬組成，并使用原位和異位表征技術(shù)的組合，包括透射電子顯微鏡（TEM）電子衍射（ED）、X射線衍射（XRD）和同步加速器對分布函數(shù)（sPDF）分析，跟蹤了結(jié)構(gòu)演變，特別是在合成過程中SRO的產(chǎn)生和演變。

據(jù)觀察，雖然遠(yuǎn)程DRX結(jié)構(gòu)在合成過程中形成迅速，但SRO的生成時間范圍更長，使得能夠通過控制高溫下的燒結(jié)時間來獲得成分相同但SRO程度不同的DRX化合物。具體來說，在100°C燒結(jié)35分鐘（LMTF [35min]）的LMTF比燒結(jié)4小時的LMTF（LMTF [4h]）的SRO要少得多，因此，與LMTF（4h）相比，LMTF（35min）在容量和倍率方面都表現(xiàn)出大大增強(qiáng)的電化學(xué)性能。

LMTF（35min）在低倍率（20 mA g^?1）下顯著增強(qiáng)了容量，為313 mAh g^?1（987 Wh kg^?1），即使在2000 mA g^?1的高倍率下，容量也超過140 mAh g^?1。

作者使用第一性原理計算來澄清巖鹽和SRO形成截然不同的時間尺度。本示例展示了通過結(jié)合計算、原位和多模態(tài)合成觀察以及材料性能的結(jié)構(gòu)屬性模型，在功能陶瓷材料的合成優(yōu)化方面的機(jī)會。

圖文速遞

Ceder教授AEM：凍結(jié)無序狀態(tài)，鋰離子電池容量實現(xiàn)313 mAh/g

圖1. LMTF合成過程的原位TEM表征

Ceder教授AEM：凍結(jié)無序狀態(tài)，鋰離子電池容量實現(xiàn)313 mAh/g

圖2. LMTF在不同合成階段的同步加速器表征

Ceder教授AEM：凍結(jié)無序狀態(tài)，鋰離子電池容量實現(xiàn)313 mAh/g

圖3. LMTF合成過程的反應(yīng)能量示意圖

Ceder教授AEM：凍結(jié)無序狀態(tài)，鋰離子電池容量實現(xiàn)313 mAh/g

圖4. LMTF (35 min)和LMTF (4 h)的電化學(xué)性能

總結(jié)

對無序巖鹽(DRX)型鋰離子電池正極材料合成的原位表征表明，從前體形成結(jié)晶巖鹽的時間尺度與使這種巖鹽中的陽離子短程有序所需的時間非常不同。通過早期停止合成，將材料凍結(jié)在亞穩(wěn)態(tài)的無序狀態(tài)，為創(chuàng)造性能更強(qiáng)的DRX材料提供了機(jī)會。

原文鏈接

Thermodynamically Driven Synthetic Optimization for Cation-Disordered Rock Salt Cathodes. Adv. Energy Mater.2022, 2103923

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202103923?af=R

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