表面放電機制誘導的陰極鈍化是阻礙非質(zhì)子Li-O₂電池超高理論能量密度充分釋放的關鍵挑戰(zhàn)。

中科院長春應化所張新波等提出了一種簡單而通用的氫鍵輔助溶劑化概念，以觸發(fā)溶液放電過程，從而避免與表面放電相關的缺點。

圖1 理論計算

作為示范，這項工作引入了一種具有惰性羥基的穩(wěn)定抗氧化劑2,5-二叔丁基對苯二酚(DBHQ)，作為一種新型液體催化劑用于Li-O₂電池，以促進溶液介導的放電過程。一方面，DBHQ中的羥基可以通過O^2-和Li₂O₂（OH···O）的氫鍵輔助溶劑化有效地引發(fā)溶液放電，從而顯著地將放電容量增加到基于常規(guī)電解液電池的4倍以上。此處DBHQ實現(xiàn)的面積容量也是迄今為止報道的采用電解液添加劑的Li-O₂電池的最高面積容量。

圖2 采用DBHQ的氫鍵輔助溶液放電路徑示意及性能

另一方面，還原的含氧物質(zhì)（O^2-、LiO₂和Li₂O₂）可以通過DBHQ的溶劑化和抗氧化特性來穩(wěn)定，從而顯著提高正極與電解液的親核穩(wěn)定性，進而在所有采用添加劑的Li-O₂電池中實現(xiàn)最高的Li₂O₂產(chǎn)率（97.1%）。

因此，基于DBHQ的Li-O₂電池在循環(huán)壽命和倍率性能方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。此外，這種氫鍵輔助溶液放電方法的普遍性已通過其他含有-OH或-NH基團的可溶性催化劑得到驗證，其意義可能使Li-O₂電池更接近一種可行的技術。

圖3 電化學性能

Hydrogen Bond-Assisted Solution Discharge in Aprotic Li-O2 Battery. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202110416