鋰硫（Li-S）電池的商業(yè)化仍然受到實(shí)際工作條件下電池性能不理想的阻礙，這主要是由于正極氧化還原動(dòng)力學(xué)緩慢、多硫化物穿梭嚴(yán)重及鋰剝離/電鍍可逆性差造成的。

在此，美國阿貢實(shí)驗(yàn)室Khalil Amine、徐桂良等人報(bào)道了一種有效的策略，將有序大孔框架中摻雜硒的S正極（OMSH-Se/S）與高度氟化醚（HFE）基電解液相結(jié)合以同時(shí)解決正極和負(fù)極中的上述問題。通過飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）表征，作者發(fā)現(xiàn)多硫化物和多硒化物（LiPSs/LIPSes）在HFE基電解液中的溶解得到了顯著抑制，這可以誘導(dǎo)在循環(huán)鋰金屬負(fù)極表面形成均勻的富含LiF的SEI。

原位HEXRD表明，OMSH-Se/S正極在HFE基電解液中表現(xiàn)出高度可逆的電化學(xué)行為。同時(shí)，原位近邊X射線吸收結(jié)構(gòu)（XANES）結(jié)果證實(shí)，OMSH-Se/S正極的Se原子在放電過程中發(fā)生了直接的固固轉(zhuǎn)變，繞過了高度可溶的中間體從而消除了穿梭效應(yīng)。

圖1. 正極材料的結(jié)構(gòu)和成分分析

結(jié)果表明，OMSH-Se/S正極材料在160 mA g^-1的電流密度下可提供1065.25 mAh g^-1的可逆比容量和高庫侖效率（>99.5%）。此外，在 2 mg cm^-2的面積Se/S負(fù)載下，可在300次循環(huán)后實(shí)現(xiàn)81.77 % 的高容量保留率。即使在5.8?mg?cm^-2的高面積Se/S負(fù)載下，Li-S電池在HFE 基電解液中仍能提供>5.4?mAh?cm^-2的高面積容量，庫侖效率>99.2?%。

此外，在高溫（55?°C）和低溫（0?°C）下，厚Se/S正極（>5.0?mg?cm^-2）也表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能，驗(yàn)證了該正極在寬工作溫度范圍內(nèi)的未來實(shí)際應(yīng)用潛力。進(jìn)一步，作者基于薄鋰金屬負(fù)極（40 μm）和低電解液/S比（7?μL?mg^-1）條件在實(shí)際的Li-Se/S軟包電池中評估了該策略，在電流密度為200?mA?g^-1時(shí)的70?次循環(huán)中可很好地保持>99.3% 的高庫侖效率?？傊?，該策略可以有效提高Li-Se/S電池性能并促進(jìn)其在實(shí)際工作條件下的應(yīng)用。

圖2. OMSH-Se/S正極與HFE基電解液組合的實(shí)際應(yīng)用驗(yàn)證

Pushing lithium-sulfur batteries towards practical working conditions through cathode-electrolyte synergy, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI:10.1002/anie.202203466