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Arumugam Manthiram教授AEM：三硫代碳酸鋰作為高性能鋰硫電池的雙功能電極

鋰硫（Li-S）電池因其高理論比容量、高能量密度及并且元素硫的低成本而受到廣泛關(guān)注。然而，實(shí)用Li-S電池的開發(fā)受到溶解多硫化物的寄生反應(yīng)和鋰枝晶生長的限制。

在此，美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人首次采用三硫代碳酸鋰（Li₂CS₃）包覆的硫化鋰（Li₂S）作為雙功能正極材料（Li₂CS₃@Li₂S），以提高Li-S電池的循環(huán)性能。其中，Li₂CS₃@Li₂S復(fù)合材料是通過簡(jiǎn)單地將Li₂S和過量的CS₂以1:3的摩爾比反應(yīng)合成的。由于Li₂S為固體粉末，CS₂為液態(tài)，因此采用濕式球磨法以DOL/DME（1:1）為介質(zhì)實(shí)現(xiàn)均相反應(yīng)。

研究表明，在正極一側(cè)，Li₂CS₃的存在改變了傳統(tǒng)的硫反應(yīng)途徑，在表面形成低聚物結(jié)構(gòu)層以抑制多硫化物穿梭，這通過材料表征和DFT理論計(jì)算證實(shí)。與多硫化物相比，低聚物結(jié)構(gòu)的[-CS₃-S_x-CS₃-]中間體具有更高的質(zhì)量和對(duì)碳框架的更強(qiáng)附著力。在負(fù)極側(cè)，鋰金屬表面形成具有較低鋰離子擴(kuò)散勢(shì)壘的穩(wěn)定原位固體電解質(zhì)界面層，從而提高循環(huán)時(shí)的鋰電鍍/剝離性能。

圖1. Li₂CS₃@Li₂S到[-CS₃-S_x-CS₃-]的化學(xué)反應(yīng)狀態(tài)

因此，Li₂CS₃@Li₂S復(fù)合正極在半電池和全電池中均表現(xiàn)出優(yōu)于傳統(tǒng)Li₂S正極的性能。其中，組裝的Ni||(Li₂CS₃@Li₂S)無負(fù)極全電池在125次循環(huán)后具有良好的穩(wěn)定性（330 mAh g^-1，51%容量保持率），每個(gè)循環(huán)的容量衰減低至2.57 mAh g^-1且平均庫侖效率為95.4%。相比之下，Ni||(Li₂S)電池在125次循環(huán)中表現(xiàn)出較差的循環(huán)穩(wěn)定性（220 mAh g^-1，26%容量保持率），每個(gè)循環(huán)的容量衰減可達(dá)5.04 mAh g^-1且平均庫侖效率僅為92.9%。

即使在高負(fù)載（6.6 mg cm^-2）和低電解液/硫比（E/S = 9 μL mg^-1）的條件下以C/10倍率循環(huán)160次后，Li₂CS₃@Li₂S正極的性能（431 mAh g^-1，77%容量保持率）仍優(yōu)于傳統(tǒng)的Li₂S正極（366 mAh g^-1，60 %容量保持率）。因此，該研究以Li₂CS₃@Li₂S作為活性材料的結(jié)果為通過同時(shí)穩(wěn)定正負(fù)極來設(shè)計(jì)高效實(shí)用的Li-S電池系統(tǒng)提供了新的見解和機(jī)會(huì)。

圖2. Li₂CS₃@Li₂S復(fù)合正極的電化學(xué)性能

Lithium Trithiocarbonate as a Dual-Function Electrode Material for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200680

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