1. 密歇根大學(xué)Nature Catalysis前瞻: 用于多相催化研究的可解釋機(jī)器學(xué)習(xí)
迄今為止，機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）在多相催化中的大多數(shù)應(yīng)用都使用黑箱模型來預(yù)測與催化性能相關(guān)的可計算物理性質(zhì)（描述符），如吸附或形成能。從黑箱模型中提取有意義的物理見解非常具有挑戰(zhàn)性，因為這些模型的內(nèi)部邏輯由于其高度復(fù)雜性而不易解釋?？山忉尩腗L方法將黑箱模型的預(yù)測能力與物理模型的可解釋性相結(jié)合，從而提供了一種替代方案。
在此，美國密歇根大學(xué)安娜堡分校Suljo Linic, Bryan R. Goldsmith等人討論了催化研究人員可用的可解釋ML方法及可解釋ML在加速多相催化領(lǐng)域的假設(shè)形成和知識生成方面的潛力。作者通過簡要描述黑箱模型來構(gòu)建討論框架，通常黑箱模型不透明的內(nèi)部邏輯使得提取物理見解具有挑戰(zhàn)性。接下來，作者介紹了兩類可解釋的ML：1）灰箱ML方法。該方法可以完成從黑箱模型中提取物理洞察力的后處理，使用單獨(dú)的模型或技術(shù)來獲得對黑箱模型的解釋；2）玻璃箱ML方法。該方法可以直接輸出解釋，且通常對其函數(shù)行為有約束。此外，作者重點介紹了使用可解釋ML方法的多相催化研究，可解釋的ML有助于改進(jìn)均相催化劑的設(shè)計和研究，由于其與分子設(shè)計的大量交叉，這在許多方面是一個更成熟的領(lǐng)域。
最后，作者概述了多相催化中應(yīng)用可解釋ML的關(guān)鍵挑戰(zhàn)：1）缺乏合適的大型實驗數(shù)據(jù)集。一種可能途徑是對文獻(xiàn)中已有的大量催化劑數(shù)據(jù)進(jìn)行挖掘，另一種方法是在流動反應(yīng)器、機(jī)器人技術(shù)或計算機(jī)視覺的輔助下推廣新的組合式高通量催化劑合成和表征技術(shù)；2）現(xiàn)有可解釋的ML研究對計算描述符非常依賴，生成能夠更好預(yù)測真實催化材料在反應(yīng)條件下行為的新假設(shè)和描述符是一項關(guān)鍵挑戰(zhàn)；3）數(shù)據(jù)集的生成昂貴且耗時，將黑箱ML與可解釋的ML合并可能有助于未來研究；4）模型可訪問性和可重用性。作者相信，使用易于獲得表格屬性的可解釋ML模型將有助于擴(kuò)大領(lǐng)域使用和影響；5）盡管解釋工具可能很有幫助，但ML不能消除催化科學(xué)家在推進(jìn)科學(xué)理論和假設(shè)方面的作用。除非研究人員能夠解釋，否則從ML模型得出的結(jié)論是毫無意義的。
Interpretable machine learning for knowledge generation in heterogeneous catalysis, Nature Catalysis 2022. DOI: 10.1038/s41929-022-00744-z
2. 彭翃杰/王濤ACS Catalysis: 機(jī)器學(xué)習(xí)輔助篩選用于C1催化的二元合金
由于資源枯竭及其對環(huán)境影響，C1催化即CH4、CO和CH3OH等單碳分子的催化轉(zhuǎn)化受到了廣泛關(guān)注。然而，設(shè)計用于C1分子工業(yè)催化轉(zhuǎn)化的有效催化劑的主要挑戰(zhàn)是階梯式合金表面的有效反應(yīng)性評估。
為此，電子科技大學(xué)彭翃杰研究員、西湖大學(xué)王濤研究員等人設(shè)計了一種機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）輔助方法來高通量篩選用于C1化學(xué)的高活性/穩(wěn)定二元合金催化劑。作者基于包含200多種二元A3B型合金階梯（211）面上不同位點圖案的綜合數(shù)據(jù)集訓(xùn)練了ML模型，這些模型僅利用非從頭算（電子數(shù)、原子半徑和原子電負(fù)性）、簡單的塊狀材料特性作為輸入特征。結(jié)果顯示，模型在預(yù)測原子碳（EC*）和氧（EO*）在特定位點的吸附能（Eads）方面表現(xiàn)出令人印象深刻的準(zhǔn)確性，其中MAE小于0.2 eV，RMSE小于0.25 eV。結(jié)合位點的相關(guān)特征不僅可以適應(yīng)由局部位點幾何形狀引起的Eads變化，而且還可以適應(yīng)未知合金催化劑中盡可能多的活性位點基序。
圖1. 應(yīng)用ML搜索合金催化劑的示意圖
這種設(shè)計的ML模型不利用任何需要DFT松弛特征，因此僅需要最小的計算成本，但其預(yù)測精度仍可與DFT計算相媲美。為了進(jìn)一步證明模型的有效性，作者使用ML模型對1300多種未經(jīng)訓(xùn)練的合金估計的EC*和EO*進(jìn)行后續(xù)篩選，目的是為C1催化中的一些重要反應(yīng)找到有前景的合金催化劑。作者通過火山圖確定有希望的候選者，其有效性最終通過對一種篩選出的Cu3Pd合金催化劑的詳細(xì)微觀動力學(xué)研究來驗證。更重要的是，采用的簡單物理特征賦予了ML模型很好的可解釋性，并允許將隱藏的設(shè)計原則提取到有效的催化劑上?？傊@種具有完全可解釋物理特征的數(shù)據(jù)驅(qū)動方法證明了從表觀數(shù)據(jù)中挖掘潛在催化劑設(shè)計原理的可能性，并為發(fā)現(xiàn)理想的合金催化劑鋪平了道路。
圖2. Cu3Pd合金催化劑的動力學(xué)研究
Machine Learning-Assisted Screening of Stepped Alloy Surfaces for C1 Catalysis, ACS Catalysis 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c00648
3. 清華付紅巖ACS Nano: 機(jī)器學(xué)習(xí)輔助實現(xiàn)仿生軟傳感器陣列的對象識別
具有自我感知能力的軟界面在環(huán)境感知和反應(yīng)中發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。然而，材料和傳感系統(tǒng)之間日益增長的重疊給傳感器集成帶來了無數(shù)挑戰(zhàn)，包括多模態(tài)傳感設(shè)計、能夠?qū)崿F(xiàn)高時空傳感分辨率和高效處理方法的簡化系統(tǒng)設(shè)計。
在此，清華大學(xué)深圳研究生院付紅巖副教授等人報道了一種仿生軟傳感器陣列 （BOSSA），它基于摩擦電效應(yīng)集成了壓力和材料感官數(shù)據(jù)并為個人和物體識別任務(wù)提供環(huán)境感知。其中，系統(tǒng)架構(gòu)由BOSSA和類似于大腦感知層次結(jié)構(gòu)的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)組成。受人類體感神經(jīng)支配結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，BOSSA使用級聯(lián)電極作為嵌入低模量多孔硅橡膠中的“巴齊尼氏（Pacinian）感受器”，多孔硅橡膠傳感過程中的摩擦起電機(jī)制使BOSSA對壓力和材料都敏感。此外，級聯(lián)電極通向BOSSA中的行+列電極層顯著減少了行×列的數(shù)據(jù)采集通道數(shù)量。研究表明，BOSSA在單像素觸覺感知中具有更高的感知分辨率，并利用所提出的行掃描信號分析支持多像素感知（行×列），這在以前一直被忽視。
圖1. 用于用戶和對象識別的基于機(jī)器學(xué)習(xí)的BOSSA
基于支持向量機(jī)（SVM）模型的輔助，作者使用BOSSA實現(xiàn)了基于單像素?fù)翩I動態(tài)的10個用戶（98.9%）的個人識別。此外，作者還展示了BOSSA在操控10個物體時記錄的多像素傳感圖（4000幀）的大規(guī)模數(shù)據(jù)集。在類似于人腦神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的多層感知器（MLP）模型的輔助下，賦予的復(fù)合傳感能力使BOSSA能夠識別10個具有未知尺寸和形狀的不同材料物體（98.6%）的放置和提取，突出了 BOSSA在智能家居/行業(yè)中實現(xiàn)實際應(yīng)用的能力。此外，受益于壓力和材料傳感模式的集成、簡化的電極設(shè)計和易于制造等優(yōu)點，BOSSA在可部署和高分辨率傳感器界面方面具有廣闊的前景，可通過自然系統(tǒng)的靈敏度來感知環(huán)境。
圖2. 具有多像素傳感的深度學(xué)習(xí)輔助對象識別
Machine-Learning-Assisted Recognition on Bioinspired Soft Sensor Arrays, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c01548
4. 湖大方棋洪Mater. Horiz.: 多階段策略實現(xiàn)低成本高效率的多主元素合金設(shè)計
多主元素合金（MPEAs）具有卓越的性能，在結(jié)構(gòu)、功能和智能材料方面具有巨大的潛力。然而，由于其性能強(qiáng)烈依賴于成分和成分主導(dǎo)的微觀結(jié)構(gòu)，在廣泛的成分和類型中以性能為導(dǎo)向的高效設(shè)計是一個極具挑戰(zhàn)性的問題。用于設(shè)計 MPEA的現(xiàn)有一步策略通常試圖直接建立從組成到性能的關(guān)系，然而這種模式忽略了復(fù)雜相結(jié)構(gòu)，從而導(dǎo)致計算和目標(biāo)性能之間存在顯著偏差。
在此，湖南大學(xué)方棋洪教授、俄羅斯別爾哥羅德國立大學(xué)Peter K. Liaw等人提出了一種集成機(jī)器學(xué)習(xí)、物理定律和數(shù)學(xué)模型的多階段設(shè)計方法，用于以非常省時的方式開發(fā)所需屬性的MPEA。作者引入成分主導(dǎo)的相結(jié)構(gòu)作為中介，結(jié)合物理引導(dǎo)的機(jī)器學(xué)習(xí)來預(yù)測相的形成，同時微觀結(jié)構(gòu)控制的數(shù)學(xué)模型用于計算屈服強(qiáng)度。首先，作者構(gòu)建“物理特征空間”來描述MPEA 的相位形成并將其嵌入機(jī)器學(xué)習(xí)中。與以成分作為描述符的情況相比，物理特征約束的機(jī)器學(xué)習(xí)模型不僅有助于準(zhǔn)確揭示相形成的一般標(biāo)準(zhǔn)，而且使模型具有可解釋性和通用性。此外，提出的綜合考慮皮爾遜系數(shù)和物理特征的特征工程方法有效地提高了機(jī)器學(xué)習(xí)模型的準(zhǔn)確性和效率，建立的數(shù)學(xué)模型考慮了廣泛的強(qiáng)化機(jī)制，如晶界強(qiáng)化、相變強(qiáng)化和固溶強(qiáng)化。因此，當(dāng)前模型對于多相MPEA是通用的，其預(yù)測強(qiáng)度的準(zhǔn)確度高達(dá)90%，并且優(yōu)于其他現(xiàn)有模型。
圖1. MPEA的屈服強(qiáng)度預(yù)測及其準(zhǔn)確性
眾所周知，合金的高強(qiáng)度很可能源于多相微觀結(jié)構(gòu)。對于Al-Co-Cr-Fe-Ni-Mn體系，由于高形成焓，Al和Ni的結(jié)合傾向于形成BCC相。隨Al含量的增加，MPEAs從FCC相轉(zhuǎn)變?yōu)锽CC+B2相。因此，多相的強(qiáng)塑性協(xié)同作用得到了發(fā)展，原因如下：FCC基體提供了合理的伸長率和良好的應(yīng)變硬化能力，而BCC和B2 相在較軟的FCC相中充當(dāng)硬增強(qiáng)體并產(chǎn)生強(qiáng)大的背應(yīng)力。該多階段設(shè)計策略可以捕獲到這個隱藏的規(guī)律，指導(dǎo)超越常規(guī)合金性能的多相MPEA的實驗探索。此外，通過尋找相分?jǐn)?shù)和組成的最佳組合，作者以最少的時間和成本開發(fā)了一種新的多相MPEA，其高強(qiáng)度-延展性協(xié)同作用超過了迄今為止報道的系統(tǒng)和子系統(tǒng)?？傊?，這項工作所提出方法的成本和效率幾乎超過了所有以前的材料設(shè)計技術(shù)，為同時實現(xiàn)快速和準(zhǔn)確的材料設(shè)計提供了新途徑。
Performance-oriented multistage design for multi-principal element alloys with low cost yet high efficiency, Materials Horizons 2022. DOI: 10.1039/D1MH01912K
5. 南安普頓大學(xué)Nano Lett.: 深度學(xué)習(xí)輔助聚焦離子束納米加工
聚焦離子束（FIB）銑削是一種重要的快速原型制作工具，廣泛用于微/納米制造及器件和材料表征。該技術(shù)允許在各種材料中制造任意結(jié)構(gòu)，但為給定任務(wù)建立工藝參數(shù)是一項多維優(yōu)化挑戰(zhàn)，通常通過耗時的迭代試錯來解決。
在此，英國南安普頓大學(xué)Kevin F. MacDonald, Ben Mills等人證明基于先前制造經(jīng)驗的深度學(xué)習(xí)可以預(yù)測聚焦離子束（FIB）銑削制造結(jié)構(gòu)的后加工外觀，涵蓋廣泛的樣品設(shè)計幾何形狀（任意微/納米結(jié)構(gòu)特征形狀和尺寸）及離子束參數(shù)（電流和單位面積劑量）。研究表明，每次預(yù)測僅需幾十毫秒，且在考慮儀器和目標(biāo)特定工件的情況下，在一系列離子束參數(shù)上的預(yù)測準(zhǔn)確度超過96%。這可以顯著減少新FIB工藝的開發(fā)和優(yōu)化所需的實驗劑量測試迭代的時間和次數(shù)，還可以用于快速評估設(shè)計的影響或工藝參數(shù)修改。這種預(yù)測保持了樣品性能（既定工藝結(jié)果的一致性），可以防止離子源和離子槍束孔老化，從而增加了所述組件的使用壽命，特別是在高度重復(fù)（如交叉截面表征）任務(wù)中。
圖1. FIB銑削的深度學(xué)習(xí)模擬
此外，針對儀器/目標(biāo)材料的特定偽影的預(yù)測結(jié)果同樣準(zhǔn)確，這增加了神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可用于早期故障（束對齊、孔徑損傷）檢測和識別的前景。為了驗證該模型的可用性，作者訓(xùn)練了一個神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型來模擬特定目標(biāo)介質(zhì)上特定類型的FIB銑削任務(wù)，同時改變離子電流和劑量（保持所有其他系統(tǒng)參數(shù)不變）。在實踐中，可以根據(jù)手頭的任務(wù)、相關(guān)的各種目標(biāo)材料及全方位的基板和系統(tǒng)元數(shù)據(jù)來訓(xùn)練網(wǎng)絡(luò)。通過這種方式，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)將積累對影響過程結(jié)果的眾多樣本和系統(tǒng)參數(shù)之間的復(fù)雜關(guān)系的“理解”。因此，基于機(jī)器學(xué)習(xí)的FIB/SEM系統(tǒng)作為集成的微/納米制造和樣品表征平臺不僅具有相當(dāng)大的功能增強(qiáng)空間，而且神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)也可能有助于對銑削工藝（即離子束-目標(biāo)相互作用）的新科學(xué)理解。
圖2. 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測和實際FIB銑削過程結(jié)果之間的比較
Deep-Learning-Assisted Focused Ion Beam Nanofabrication, Nano Letters 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04604
6. 北科大宿彥京ACS AMI: 多目標(biāo)機(jī)器學(xué)習(xí)輔助發(fā)現(xiàn)優(yōu)異熱穩(wěn)定性的熒光粉
Ce摻雜石榴石熒光粉在白色發(fā)光二極管（LED）系列中發(fā)揮著重要作用，過去的幾年中已經(jīng)提出了許多以經(jīng)驗為指導(dǎo)的試錯實驗用于發(fā)現(xiàn)適合白光LED的熒光粉。在白光LED中，熒光粉的工作溫度可能達(dá)到200 °C，而探索在所需波長下具有出色熱穩(wěn)定性的熒光粉仍然是一個挑戰(zhàn)。
為此，北京科技大學(xué)宿彥京教授等人介紹了一種有效的多目標(biāo)機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）方法，僅通過5次實驗迭代即可發(fā)現(xiàn)目標(biāo)波長范圍內(nèi)具有出色熱穩(wěn)定性的石榴石型熒光粉。作者成功地構(gòu)建了一個具有7個特征的峰值發(fā)射波長模型和具有6個特征的T60模型（T60是熱穩(wěn)定性的度量，表示在室溫下發(fā)光強(qiáng)度下降到60%的溫度），設(shè)計的循環(huán)流程包括：1）從文獻(xiàn)中收集數(shù)據(jù)和特征構(gòu)建；2）選擇波長和T60的特征和模型；3）定義未知的石榴石結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)集作為搜索空間；4）通過自適應(yīng)實驗設(shè)計推斷合成和表征的最佳候選者；5）通過實驗和測量對初始數(shù)據(jù)集進(jìn)行擴(kuò)充，進(jìn)一步完善推理和設(shè)計。在推斷最佳候選者的同時，使用經(jīng)過訓(xùn)練的波長模型篩選出波長在480~510 nm范圍內(nèi)的熒光粉，然后將T60模型與有效全局優(yōu)化（EGO）策略相結(jié)合，通過自適應(yīng)迭代平衡開發(fā)與探索。
研究表明，內(nèi)核嶺回歸（KRR）模型預(yù)測性能最好，波長模型和T60模型的R2值分別為0.79和0.64。在模型預(yù)測的具有石榴石結(jié)構(gòu)的171636種化合物中，作者通過基于主動學(xué)習(xí)的多目標(biāo)優(yōu)化選擇了25個樣品進(jìn)行制備和表征。最終發(fā)現(xiàn)，Lu1.5Sr1.5Al3.5Si1.5O12:Ce（LSASG）表現(xiàn)最好，具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性（在640 K時保持≥60% 的發(fā)射強(qiáng)度）且發(fā)射峰約為505 nm。此外，通過分析LSASG的結(jié)構(gòu)、發(fā)光和熱穩(wěn)定性，作者篩選并解釋了幾個關(guān)鍵的物理特性。其中，熱穩(wěn)定性隨著Ce濃度的增加而降低，Ce3+的摻雜會導(dǎo)致A位CeO8多面體畸變度增加，從而增強(qiáng)電子-聲子相互作用進(jìn)而影響熱穩(wěn)定性?？傊?，LSASG是一種非常有應(yīng)用前景的熒光粉，特別是在高溫操作環(huán)境中。
Multiobjective Machine Learning-Assisted Discovery of a Novel Cyan–Green Garnet: Ce Phosphors with Excellent Thermal Stability, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c02698
原創(chuàng)文章，作者：v-suan，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/14/98b1974355/
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