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中科大任曉迪Adv. Sci.：單片離子/電子混合導(dǎo)電中間層實(shí)現(xiàn)無枝晶固態(tài)電池

固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）在采用鋰金屬負(fù)極實(shí)現(xiàn)高能量密度和安全的可充電池方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用。不幸的是，由于界面固-固接觸差導(dǎo)致的不均勻鋰沉積和枝晶穿透阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。

中科大任曉迪等通過簡單的冷工藝將固態(tài)萘鋰(Li-Naph(s))引入石榴石電解質(zhì)和鋰負(fù)極之間，充當(dāng)塑料單片混合導(dǎo)電中間層(PMMCl)。

圖1 Li-Naph(s)的表征

Li-Naph(s)對Li⁺(4.38 × 10^–3 S cm^–1)和電子(1.01 × 10^–3 S cm^–1)具有出色的混合導(dǎo)電能力，用作固態(tài)電池的中間層時(shí)有望使鋰負(fù)極與石榴石電解質(zhì)的高倍率和長期循環(huán)穩(wěn)定性成為可能。PMMCl具有：

1)層狀分子晶體結(jié)構(gòu)，能夠使表面Li⁺在二維平面上傳輸；

2)固有的導(dǎo)電性，未配對電子在芳環(huán)中離域，以均勻化界面處的電場，從而實(shí)現(xiàn)均勻的鋰金屬沉積/剝離；

3)高化學(xué)穩(wěn)定性和與鋰負(fù)極和LLZTO固態(tài)電解質(zhì)的良好相容性；

4)可變形能力，以適應(yīng)鋰負(fù)極在循環(huán)過程中的體積變化；

5）低成本和簡單的制造工藝。

這是首次將Li-Naph(s)用作固態(tài)電池的PMMCl，與之前的復(fù)合中間層相比，這種單片材料能夠在鋰/石榴石界面實(shí)現(xiàn)本質(zhì)上均勻的電場和鋰離子傳輸，從而顯著降低界面電阻并實(shí)現(xiàn)均勻且無枝晶的鋰沉積/剝離。

圖2 對稱電池性能

研究顯示，Li-Naph(s)改性的LLZTO具有1.7 mA cm^-2的高臨界電流密度、小過電勢（低至12 mV）、超過1200小時(shí)的出色長期循環(huán)穩(wěn)定性。此外，PMMCl還具有出色的倍率能力，并在1 mA cm^-2的高電流密度下保持500小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)。電化學(xué)性能的顯著提高主要?dú)w功于PMMCl優(yōu)異的界面Li⁺和e-電荷轉(zhuǎn)移特性。

PMMCl不僅允許鋰負(fù)極與石榴石電解質(zhì)之間的緊密接觸，而且為 Li⁺和電子的面?zhèn)鬏斕峁┝擞行虻膶訝羁蚣?。由于?石榴石界面處的鋰離子通量和電場均質(zhì)化，這種單片中間層極大地改善了界面電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，并能夠以高倍率實(shí)現(xiàn)無枝晶的鋰沉積/剝離。這些發(fā)現(xiàn)為使用單片混合導(dǎo)電中間層的固態(tài)電池提供了一種新的界面設(shè)計(jì)策略。

圖3 全電池性能

Plastic Monolithic Mixed-Conducting Interlayer for Dendrite-Free Solid-State Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202105924

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