缺陷材料已被證明在鋰硫（Li-S）電池中具有吸附和催化性能，可有效解決多硫化鋰（LiPSs）穿梭和Li-S電池充放電過程中轉化動力學緩慢的問題。然而，目前仍缺乏對缺陷濃度與電極吸附催化性能之間定量關系的研究。

北京理工大學孫克寧、王振華、悉尼科技大學汪國秀等基于缺陷化學理論，提出了一種定量研究缺陷濃度對LiPSs在Li-S電池中吸附和催化性能影響的策略。

圖1. 材料表征

具體而言，作者以不同氧空位濃度的鈣鈦礦Sr_0.9Ti_1-xMn_xO_3-δ(STMnx)(x = 0.1-0.3)作為研究對象進行了定量調控。通過對吸附性能和電化學性能的一系列測試，建立了氧空位濃度與吸附催化性能之間的定量關系。

此外，采用密度泛函理論（DFT）計算和原位實驗研究了Li-S電池中氧空位的催化機制。研究發(fā)現(xiàn)，增加的氧空位可以有效提高鈣鈦礦與LiPSs之間的結合能，降低LiPSs分解反應的能壘，從而促進LiPSs轉化反應動力學。

圖2. LiPSs的催化轉化研究

結果，具有高氧空位濃度的鈣鈦礦STMn_0.3表現(xiàn)出優(yōu)異的LiPSs吸附和催化性能，實現(xiàn)了高效的Li-S電池。采用STMn0.3的Li-S電池在2C下可提供780 mAh g^-1的出色初始比容量，經過1500次循環(huán)后具有每圈0.032%的低容量衰減率。這種氧空位的定量調控策略對缺陷材料的設計與調控具有啟發(fā)意義，可在Li-S電池及相關儲能與轉換系統(tǒng)領域推廣應用。

圖3. Li-S電池性能

Catalytic Mechanism of Oxygen Vacancies in Perovskite Oxides for Lithium-Sulfur Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202222