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三星Science子刊：基于無(wú)碳正極和水蒸氣添加劑的固態(tài)鋰氧電池

盡管固態(tài)鋰氧（Li-O₂）電池具有高能量密度的潛力，但其容量低且循環(huán)壽命有限，實(shí)際上阻礙了其正極的開(kāi)發(fā)。

在此，韓國(guó)三星電子公司Sang Bok Ma等人首次報(bào)道了一種有效的策略，通過(guò)引入無(wú)碳陶瓷正極材料和基于LiOH的反應(yīng)化學(xué)，同時(shí)提高固態(tài)Li-O₂電池的容量和可逆性。具體而言，作者通過(guò)第一性原理計(jì)算將高導(dǎo)電釕基復(fù)合材料（RBC）設(shè)計(jì)為無(wú)碳正極以避免與含碳材料相關(guān)的降解，從而提高循環(huán)穩(wěn)定性。此外，在主氧氣中加入水蒸氣作為添加劑，使放電產(chǎn)物由生長(zhǎng)受限的Li₂O₂變?yōu)橐咨L(zhǎng)的LiOH，容量顯著提高。

其中，水蒸氣會(huì)對(duì)Li-O₂電池性能起到三個(gè)重要的作用：

1）增加容量。由于在正極表面和其孔內(nèi)可容納更多可生長(zhǎng)LiOH，因此可實(shí)現(xiàn)更高的容量；

2）提高放電電壓。水蒸氣可在3.4 V下誘導(dǎo) LiOH的電化學(xué)形成，而沒(méi)有水蒸氣時(shí)在2.96 V下形成Li₂O₂；

3）增強(qiáng)動(dòng)力學(xué)。產(chǎn)物L(fēng)iOH可作為固態(tài)正極中的Li⁺導(dǎo)體，提高倍率性能。

圖1. 水蒸氣條件下Li-O₂電池的電化學(xué)表征

作者通過(guò)正極的電化學(xué)和結(jié)構(gòu)分析，包括O的K邊X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）測(cè)量，證實(shí)了LiOH作為放電產(chǎn)物在水蒸氣輔助正極反應(yīng)過(guò)程中的形成和生長(zhǎng)。電化學(xué)測(cè)試表明，Li-O₂電池在100、150和200 mAh/g的不同截止容量下表現(xiàn)出高度可逆的放電/充電行為，放電和充電之間的電位差約為 1.1 V，對(duì)應(yīng)的能量效率分別為73.3、72.5和72.6%。

此外，僅含4 wt% 水蒸氣的RBC陶瓷正極可提供200 mAh/g的比容量并保持高達(dá)665次循環(huán)，表明其具有高可逆性。循環(huán)過(guò)程中充電的平均電壓保持在4.3 V以下，表明正極具有出色的穩(wěn)定性和催化活性?？傊?，所提出的水蒸氣添加劑策略便宜且簡(jiǎn)單，且為開(kāi)發(fā)用于實(shí)際 Li-O₂電池的高效陶瓷基固態(tài)正極提供了新的見(jiàn)解。

圖2. 含水蒸氣的Li-O₂電池的循環(huán)性能

Carbon-free high-performance cathode for solid-state Li-O₂ battery, Science Advances 2022. DOI: 10.1126/sciadv.abm8584

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