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?鄭奇峰/趙經(jīng)緯ACS Energy Letters：多合一添加劑助力4.6V高壓鋰離子電池！

提高充電電壓可以極大地提高基于三元正極的鋰離子電池（LIBs）的能量密度。但嚴(yán)重的寄生反應(yīng)和高電壓下的快速容量衰減帶來(lái)了挑戰(zhàn)，特別是對(duì)于富鎳正極。

圖1. 用于高壓鋰離子電池的電解液添加劑設(shè)計(jì)

華南師范大學(xué)鄭奇峰、Yu Ying、廣州天賜材料科技有限公司趙經(jīng)緯等通過(guò)將各種有用的功能整合到一個(gè)單一的分子中，合理地設(shè)計(jì)、合成了一類(lèi)新的五元環(huán)磷酰胺（CPA），并將其作為高壓鋰離子電池（LIBs）的電解液添加劑，以克服長(zhǎng)期以來(lái)嚴(yán)重的寄生反應(yīng)和快速容量衰減的難題。

綜合實(shí)驗(yàn)和理論研究表明，具有不對(duì)稱(chēng)胺基（-NR₁R₂）的CPA添加劑不僅可以有效清除電解液中有害的HF和H₂O，而且還可以進(jìn)行開(kāi)環(huán)聚合，在正極表面產(chǎn)生高致密、薄而堅(jiān)固的聚合物CEI層，從而大大抑制了電解液的分解、過(guò)渡金屬離子的溶出以及高壓下正極的結(jié)構(gòu)破壞。

圖2. 高電壓Gr||NMC111扣式電池的電化學(xué)性能

受益于上述優(yōu)勢(shì)，所獲得的含有不對(duì)稱(chēng)CPA添加劑的電解液顯著改善了高壓Gr||NMC扣式和袋裝電池（高達(dá)4.6V）的循環(huán)穩(wěn)定性和庫(kù)倫效率。

因此，這項(xiàng)工作證明了將各種有用的功能整合到一個(gè)單一的添加劑中的有效性，并提供了關(guān)于不對(duì)稱(chēng)分子在穩(wěn)定正極-電解質(zhì)界面中的重要作用的基本認(rèn)識(shí)，這為促進(jìn)高能量密度的高壓LIB的發(fā)展提供了一個(gè)簡(jiǎn)單而高效的電解液添加劑設(shè)計(jì)策略。

圖3. CEI表征

Molecular Design of Asymmetric Cyclophosphamide as Electrolyte Additive for High-Voltage Lithium-Ion Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00504

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