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?西北大學(xué)孫濤/劉恩周CEJ：S型異質(zhì)結(jié)構(gòu)In2.77S4/NiS2/g-C3N4實(shí)現(xiàn)高效光催化產(chǎn)氫

化石燃料的消耗大大增加了二氧化碳的排放，引發(fā)了一系列的環(huán)境問(wèn)題，如溫室效應(yīng)。此外，化石燃料在未來(lái)是不可再生和稀缺的，難以長(zhǎng)期滿足人類(lèi)發(fā)展的要求。

氫氣(H₂)具有高能量密度和高熱值的特點(diǎn)，被認(rèn)為是替代傳統(tǒng)化石燃料的能量載體。有必要采用可再生能源(如太陽(yáng)能)來(lái)生產(chǎn)氫氣，以實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰和碳中和的目標(biāo)。

光催化水分解制氫是在溫和條件下直接利用太陽(yáng)能無(wú)碳排放獲得綠色氫氣的一種有前景的策略，因此西北大學(xué)孫濤和劉恩周(共同通訊)等人通過(guò)原位溶劑熱法制備了In_2.77S₄/NiS₂異質(zhì)結(jié)，然后將其引入g-C₃N₄表面，通過(guò)簡(jiǎn)單的物理溶劑蒸發(fā)過(guò)程制備了In_2.77S₄/NiS₂/g-C₃N₄三元S型異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑。

在300?W氙燈照射下，在20v% TEOA水溶液中評(píng)估了材料的光催化析氫活性。純g-C₃N₄具有微弱的析氫能力，產(chǎn)氫速率為142.6?μmol g^-1 h^-1。In_2.77S₄微球的產(chǎn)氫速率為221.5?μmol g^-1 h^-1，優(yōu)于g-C₃N₄納米片，但仍然很低。

引入NiS₂后，In_2.77S₄/NiS₂的產(chǎn)氫速率提高至291.4?μmol g^-1 h^-1，表明NiS₂可能是一種助催化劑。In_2.77S₄/NiS₂的引入可以逐漸提高三元復(fù)合材料的活性，其中20 wt%的In_2.77S₄/NiS₂/g-C₃N₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)的產(chǎn)氫速率達(dá)到了7481.7?μmol g^-1 h^-1，分別是純g-C₃N₄、In_2.77S₄和In_2.77S₄/NiS₂的52.5、33.8和25.7倍。

當(dāng)In_2.77S₄/NiS₂的含量大于20wt%時(shí)，In_2.77S₄/NiS₂/g-C₃N₄的電荷密度降低，這可能是由于In_2.77S₄/NiS₂過(guò)量產(chǎn)生的屏蔽效應(yīng)和不平衡的電荷遷移造成的。

作為對(duì)比，還研究了20wt% In_2.77S₄/g-C₃N₄和20?wt% NiS₂/g-C₃N₄的性能，20wt% In_2.77S₄/NiS₂/g-C₃N₄的產(chǎn)氫速率分別是20wt% In_2.77S₄/g-C₃N₄和20wt% NiS₂/g-C₃N₄的28.5倍和12.5倍。

本文成功地制備了以NiS₂為電子橋的三元In_2.77S₄/NiS₂/g-C₃N₄S型異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑。NiS₂可以降低界面處的電子轉(zhuǎn)移電阻，從而加快電子從In_2.77S₄的導(dǎo)帶向g-C₃N₄的價(jià)帶的轉(zhuǎn)移，使更多的電子和具有較強(qiáng)氧化還原能力的空穴參與表面反應(yīng)。

根據(jù)光電化學(xué)實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算，進(jìn)一步表明g-C₃N₄和In_2.77S₄之間的載流子轉(zhuǎn)移遵循S型電荷轉(zhuǎn)移途徑。

NiS₂電子橋使S型異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑具有更高的電荷分離效率，S型電荷轉(zhuǎn)移途徑和NiS₂電子橋的協(xié)同作用可以增強(qiáng)催化劑的催化活性。

此外，In_2.77S₄/NiS₂的引入不僅為析氫反應(yīng)提供了更多的活性位點(diǎn)，而且進(jìn)一步降低了反應(yīng)的過(guò)電位，從而使得催化劑具有出色的光催化產(chǎn)氫動(dòng)力學(xué)。

本工作為通過(guò)引入適當(dāng)?shù)碾娮訕颍O(shè)計(jì)和合成高效穩(wěn)定的高活性g-C₃N₄基S型異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑提供了一種策略。

Efficient photocatalytic H₂ generation over In_2.77S₄/NiS₂/g-C₃N₄ S-scheme heterojunction using NiS₂ as electron-bridge, Chemical Engineering Journal, 2022, DOI: 10.1016/j.cej.2022.141249.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.141249.

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