與使用有機(jī)液體電解質(zhì)的鋰離子電池（LIBs）相比，全固態(tài)鋰電池（ASLBs）具有更高的安全性和能量密度等優(yōu)點(diǎn)。ASLB中的多層雙極堆疊可通過最大限度地減少非活性材料的使用來進(jìn)一步提高能量密度。然而，由于缺乏強(qiáng)有力的疊層電極和電解質(zhì)，特別是硫化物固體電解質(zhì)，制造雙極堆疊ASLB具有很大的挑戰(zhàn)性。

在此，美國(guó)東北大學(xué)祝紅麗教授等人通過采用高能電極和獨(dú)特的雙極堆疊，開發(fā)了基于硫化物電解質(zhì)的更高能量密度的全固態(tài)電池。與傳統(tǒng)的單獨(dú)密封然后包裝在一起的LiBs相比，固體電解質(zhì)（SE）使ASLB無需額外的包裝材料即可直接連接。作者通過真空過濾方法開發(fā)了獨(dú)立式電極和SE層，正極、SE、負(fù)極粉末在兩親粘結(jié)劑乙基纖維素的幫助下很好地分散在甲苯中。

通過調(diào)整過濾材料的質(zhì)量，可以很容易地控制每層的層厚和質(zhì)量負(fù)載。然后將電極和SE層沖壓成具有所需尺寸的圓盤，并在高單軸壓力下堆疊。為避免邊緣短路，SE層的橫向尺寸略大于正極和負(fù)極層。

選擇不銹鋼（SS）箔作為雙極板，因?yàn)槠渚哂懈邔?dǎo)電性和良好的正負(fù)極側(cè)電化學(xué)穩(wěn)定性。由于電池是串聯(lián)的，因此可以獲得高電壓輸出。此外，電池之間縮短的電子傳導(dǎo)路徑還有利于降低電阻和提高功率密度。

圖1. 單個(gè)電池的全電池性能

研究表明，正極和負(fù)極層表現(xiàn)出相當(dāng)大的抗拉強(qiáng)度（分別為347和562 kPa）和可加工性，有利于通過輕松壓制單軸堆疊電極、SE和集流體層來制造雙極堆疊ASLB。其中，涂有Li₂SiO_x的單晶LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（Li₂SiO_x@S-NMC）、納米硅、Li₆PS₅Cl分別用作正極、負(fù)極和SE。電化學(xué)測(cè)試表明，正極和負(fù)極都提供了顯著的高容量。

當(dāng)在單電池中耦合正極和負(fù)極層時(shí)，電池級(jí)的高能量密度為 189 Wh kg^-1（包括集流體）。在雙極堆疊雙電池中，能量密度提高到204 Wh kg^-1。此外，隨著連接的電池?cái)?shù)量增加，考慮到包裝材料和連接層的質(zhì)量，雙極堆疊 ASLB 的能量密度增強(qiáng)可能要比傳統(tǒng)堆疊高得多。因此，這項(xiàng)工作闡明了雙極設(shè)計(jì)對(duì)ASLB的重要性并有望加速ASLB的商業(yè)化。

圖2. 雙極堆疊ASLB的全電池性能

Bipolar Stackings High Voltage and High Cell Level Energy Density Sulfide based All Solid-state Batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.03.012