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Adv. Sci.: 高通量隨機擊穿模擬+機器學(xué)習(xí)預(yù)測聚合物復(fù)合材料的儲能性能

聚合物介質(zhì)電容器由于其高功率密度而廣泛用于脈沖功率器件。由于純聚合物的介電常數(shù)低，需要無機填料來改善其性能，填料的尺寸和介電性能會影響聚合物基復(fù)合材料的介電擊穿。然而，僅通過實驗不能完全得出填料對擊穿強度的影響。

在此，哈爾濱理工大學(xué)殷景華教授、馮宇副教授等人使用具有3個變量的綜合隨機擊穿模型來研究填料對聚合物基復(fù)合材料擊穿過程的影響，其中3個最重要的因素包括填料介電常數(shù)（ε_r）、填料尺寸（d）和填料含量（v）。作者基于兩種代表性聚合物材料聚酰亞胺（PI）和聚偏二氟乙烯（PVDF），通過模擬具有不同 ε_r、d和v填料的聚合物基復(fù)合材料中擊穿路徑的演變分析了潛在的物理機制。

在上述模擬結(jié)果的基礎(chǔ)上，作者發(fā)現(xiàn)通過填料的3個變量d、v和ε_r調(diào)節(jié)的阻塞效應(yīng)、填充效應(yīng)和介電匹配對聚合物基復(fù)合材料的介電擊穿強度（E_b）具有顯著影響。通過調(diào)整3個變量可以觀察到聚合物基復(fù)合材料的擊穿路徑演變，從而得到以下一般規(guī)律：在特定范圍內(nèi)，填料d越大，填充狀態(tài)越合適；填料的ε_r越接近基體，聚合物基復(fù)合材料的E_b改善越顯著。

圖1. 調(diào)整三個變量來模擬PVDF復(fù)合材料的擊穿路徑演變

接下來，作者基于504組高通量隨機擊穿模擬的E_b結(jié)果建立機器學(xué)習(xí)數(shù)據(jù)庫，以介電常數(shù)ε_r、尺寸d和填料含量v為變量構(gòu)建可解釋的機器學(xué)習(xí)模型。作者以12個原型函數(shù)和4個相互作用作為生成描述符，通過最小二乘回歸（LSR）執(zhí)行回歸分析。決定系數(shù)的LSR被用作篩選描述符的標準，進行3輪篩選以獲得關(guān)于E_b的最終預(yù)測表達式。然后將ε_r的經(jīng)典公式與E_b預(yù)測表達式相結(jié)合，可得到聚合物基復(fù)合材料的儲能密度（U）預(yù)測表達式。

最后，作者制備了聚醚酰亞胺（PEI）/氧化鋁（Al₂O₃）復(fù)合材料以驗證預(yù)測，系統(tǒng)地進行了PEI/Al₂O₃復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)表征和性能測試。結(jié)果表明，U實驗結(jié)果與預(yù)測的計算結(jié)果基本一致，這也驗證了U的普適性和準確性預(yù)測?？傊摴ぷ鳛檠芯咳藛T開發(fā)具有高U值的聚合物介質(zhì)電容器提供了便利和指導(dǎo)。

圖2. 研究聚合物基復(fù)合材料擊穿強度的詳細機器學(xué)習(xí)流程

Prediction of Energy Storage Performance in Polymer Composites Using High-Throughput Stochastic Breakdown Simulation and Machine Learning, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202105773

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