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橡樹嶺國家實驗室EES：陰離子氧化還原誘導富鎳正極的異常結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變

富鎳正極已成為為下一代電動汽車提供動力的最有希望的候選材料之一。然而，當充電到高電壓時，它們的容量保持率通常很差，而且這種退化的根源仍然難以捉摸。

圖1. 鋰離子電池高通量原位中子衍射研究的示意圖

為此，美國橡樹嶺國家實驗室Jue Liu等人通過使用高通量原位中子衍射首次揭示了在初始循環(huán)期間富鎳正極的通用四階段結(jié)構(gòu)演變。

特別是，作者發(fā)現(xiàn)無論Ni或取代基含量如何，在脫鋰率約為75% 的情況下，富鎳正極都存在普遍的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。這種轉(zhuǎn)變的標志是TM-O平均鍵長的異常增加，這與TM-O鍵長在充電（氧化）過程中減少的傳統(tǒng)觀點相矛盾。

圖2. 初始充電期間富鎳正極的四階段結(jié)構(gòu)演變總結(jié)

這種異常是由晶格氧離子的直接氧化引起的，其根源在于高度脫鋰時氧到過渡金屬（TM）電荷轉(zhuǎn)移間隙的急劇減小。

此外，這種異常轉(zhuǎn)變的開始與氧氣釋放的開始和富鎳正極容量保持率的嚴重下降非常吻合，表明這種整體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變在退化過程中起著不可或缺的作用。這些發(fā)現(xiàn)揭示了富鎳正極難以捉摸的退化機制，為穩(wěn)定氧化的氧離子以實現(xiàn)層狀氧化物正極在高壓下的穩(wěn)定循環(huán)提供了有價值的線索。

圖3. 初始充電期間的原位O₂氣體釋放

Anionic Redox Induced Anomalous Structural Transition in Ni-rich Cathodes, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE02987H

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