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復(fù)旦余學(xué)斌Adv. Sci.: 一種混合鎂基電池的高倍率轉(zhuǎn)換型正極

高度安全的Mg負(fù)極和快速Li⁺動(dòng)力學(xué)的結(jié)合賦予了混合Mg²⁺/Li⁺電池（MLIBs）極具潛力的發(fā)展前景，但由于缺乏實(shí)現(xiàn)Mg²⁺充分參與反應(yīng)的合適正極，導(dǎo)致對(duì)Li⁺的高度依賴，這阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，復(fù)旦大學(xué)余學(xué)斌教授等人設(shè)計(jì)了一種可擴(kuò)展的策略來合成一系列嵌入碳納米纖維中尺寸可控的硫化鎳納米粒子（NiS@C）并將其用作MLIBs的正極材料，系統(tǒng)地研究了NiS粒徑和碳含量對(duì)混合Mg²⁺/Li⁺存儲(chǔ)的影響。

其中，具有纖維形態(tài)的NiS@C的逐步制備過程如下：前驅(qū)體由Ni(NO₃)₂·6H₂O 和聚乙烯吡咯烷酮在N,N-二甲基甲酰胺和乙醇（體積比；1:1）溶劑中通過一步連續(xù)靜電紡絲技術(shù)獲得，然后該纖維前體在空氣中進(jìn)行氧化處理以增強(qiáng)材料的韌性。接下來，將其在Ar氣氛中進(jìn)行碳化和硫化處理，兩步反應(yīng)的主要目的是減輕反應(yīng)過程中對(duì)材料的應(yīng)力并易于硫化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該正極材料具有小而均勻的NiS粒徑和適當(dāng)?shù)奶己?，有助于最大限度地提高活性材料的利用率，緩解正極內(nèi)部的應(yīng)力。

圖1. NiS@C的制備示意圖及表征

電化學(xué)測試表明，代表性的NiS@C具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，在50 mA g^-1時(shí)的最高放電容量為435 mAh g^-1。此外，這種轉(zhuǎn)換型正極還表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能（73 mAh g^-1@5000 mA g^-1）、顯著的循環(huán)壽命和高庫倫效率（99.9%），在1000 mA g^-1下重復(fù)500次循環(huán)后仍保持電化學(xué)活性。

最重要的是，作者通過非原位和原位XRD的完美結(jié)合明確地揭示了MLIBs中NiS的轉(zhuǎn)化機(jī)制，驗(yàn)證了Mg²⁺和Li⁺在正極側(cè)的共同參與及從NiS到Ni₂S₃的不可逆轉(zhuǎn)變?？傮w而言，這項(xiàng)工作突出了設(shè)計(jì)具有高理論容量和低成本特性的新型轉(zhuǎn)換型正極材料的潛力，以提高鎂基電池的壽命和倍率性能。

圖2. NiS@C電極的電化學(xué)性能

Size-Controllable Nickel Sulfide Nanoparticles Embedded in Carbon Nanofibers as High-Rate Conversion Cathodes for Hybrid Mg-Based Battery, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202106107

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