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目前，鈣鈦礦材料在科研界引起了一波研究熱潮，有大量?jī)?yōu)秀的文獻(xiàn)對(duì)其進(jìn)行了報(bào)道，其應(yīng)用領(lǐng)域也十分廣泛，究其原因：

1）鈣鈦礦材料在太陽能電池上性能中具有決定性的影響力；

2）鈣鈦礦材料也被用于光電轉(zhuǎn)化，電催化，LED等各種領(lǐng)域；

今日，1篇Science，3篇Nature子刊均出現(xiàn)了關(guān)于鈣鈦礦的報(bào)道，小編帶你一起閱讀最新的優(yōu)秀論文~

1.Nature：具有寬域溫度的p-i-n鈣鈦礦太陽能電池

一般情況下，基于常規(guī)的n-i-p架構(gòu)，單結(jié)鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）報(bào)告的最高功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）大于25%。然而，倒置p-i-n PSC具有幾個(gè)優(yōu)點(diǎn)，包括源自非摻雜空穴傳輸材料的低溫加工性和長(zhǎng)期操作穩(wěn)定性。盡管如此，它們的PCE較低，這種較低的性能主要與非輻射復(fù)合損耗和電荷提取減少有關(guān)，這源于鈣鈦礦體相和界面接觸中的高密度缺陷。

對(duì)于實(shí)際應(yīng)用，環(huán)境溫度變化會(huì)限制PSC性能，鈣鈦礦會(huì)經(jīng)歷嚴(yán)重的離子遷移、相變和溫度誘導(dǎo)應(yīng)變，從而導(dǎo)致較低的PCE。因此，開發(fā)具有熱循環(huán)穩(wěn)定性的高效PSC對(duì)于推進(jìn)其應(yīng)用至關(guān)重要。

在此，德國(guó)亥姆霍茲柏林材料與能源中心Antonio?Abate教授，李萌博士和Luyao Wang（共同通訊作者）使用聚合物偶極子優(yōu)化三元陽離子鹵化物鈣鈦礦Cs_0.05(FA_0.98MA_0.02)_0.95Pb(I_0.98Br_0.02)₃薄膜的體相和表面。

其中，聚合物偶極子通過降低黑色光活性相的形成能促進(jìn)了低缺陷晶膜的生長(zhǎng)，鈣鈦礦表面偶極子的形成抑制了離子遷移，促進(jìn)了界面電荷提取，同時(shí)增強(qiáng)了疏水性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在9.6 mm²的有效面積上實(shí)現(xiàn)了24.2%的認(rèn)證PCE，實(shí)驗(yàn)室記錄的PCE在18 mm²以上為 24.6%，1 cm²為23.1%。更加重要的是，高PCE在嚴(yán)重的熱循環(huán)（120個(gè)循環(huán)，從-60到+80℃）下穩(wěn)定性較高，證明了晶體結(jié)構(gòu)對(duì)溫度誘導(dǎo)應(yīng)變的彈性。

相關(guān)論文以“Highly efficient p-i-n perovskite solar cells that endure temperature variations”為題發(fā)表在Nature。赫姆霍茲材料與能源中心博士生李桂香和中國(guó)科學(xué)院上海高等研究所蘇圳煌博士為文章共同第一作者。

圖1. 鈣鈦礦薄膜的工作機(jī)理及形貌表征

Li, G., Su Z., Canil L. et al.?Highly efficient p-i-n perovskite solar cells that endure temperature variations.?Nat. (2023). https://www.science.org/doi/10.1126/science.add7331

2.Nature Nanotechnology：軟晶格鹵化鉛鈣鈦礦中光載流子誘導(dǎo)的持久結(jié)構(gòu)極化

鹵化鉛鈣鈦礦在各種光電子學(xué)中的成功應(yīng)用，激發(fā)了人們對(duì)其基本光載流子動(dòng)力學(xué)的極大興趣。

在此，美國(guó)加州大學(xué)洛杉磯分校段鑲鋒教授和加州大學(xué)圣克魯茲分校平遠(yuǎn)教授（共同通訊作者）發(fā)現(xiàn)了鹵化鉛鈣鈦礦中光載流子誘導(dǎo)的持久性結(jié)構(gòu)極化和局部鐵電性。在10K時(shí)薄膜單晶CsPbBr₃的光導(dǎo)研究表明，其具有超過10⁶s的超長(zhǎng)光載流子壽命，顯示出持久的持續(xù)光導(dǎo)。

X射線衍射（XRD）研究表明，光載流子誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)偏振的存在溫度達(dá)到臨界凍結(jié)溫度。低溫下的光電電容研究進(jìn)一步證明了在增加照明下，從線性電介質(zhì)到順電和松弛鐵電體的系統(tǒng)局部相變。同時(shí)，本文的理論研究強(qiáng)調(diào)了光載流子-聲子耦合和大極化子形成在驅(qū)動(dòng)局部弛豫鐵電相變中的關(guān)鍵作用。

研究結(jié)果表明，這種光載流子誘導(dǎo)的持續(xù)結(jié)構(gòu)極化能夠在低溫下形成鐵電納米域，從而抑制載流子重構(gòu)，并為探索有趣的載流子-聲子相互作用和豐富的極化子光物理學(xué)提供了可能性。

相關(guān)論文以“Photocarrier-induced persistent structural polarization in soft-lattice lead halide perovskites”為題發(fā)表在Nature Nanotechnology。

圖2. 傳統(tǒng)和鐵電大極化子的區(qū)別

Qian, Q., Wan, Z., Takenaka, H.?et al.?Photocarrier-induced persistent structural polarization in soft-lattice lead halide perovskites.?Nat. Nanotechnol.?(2023). https://doi.org/10.1038/s41565-022-01306-x

3.Nature Energy：用于地面和太空的鈣鈦礦太陽能阻擋層

近地空間的太陽能裝機(jī)容量預(yù)計(jì)將在未來十年呈指數(shù)級(jí)增長(zhǎng)，從目前的MWs級(jí)增長(zhǎng)至GWs級(jí)。同時(shí)，隨著太空互聯(lián)網(wǎng)成為現(xiàn)實(shí)，SpaceX星鏈、亞馬遜的Project Kuiper和英國(guó)政府的OneWeb等項(xiàng)目計(jì)劃向近地軌道（LEO）發(fā)射總計(jì)10萬顆衛(wèi)星。

利用太空太陽能并將其發(fā)射到地球，通過在高橢圓軌道上安裝太空太陽能電池來為電網(wǎng)供電的興趣也在增加。因此，需要一種低成本的輕質(zhì)太陽能技術(shù)，該技術(shù)能夠抵御包括輻射、熱循環(huán)、原子氧和高真空在內(nèi)的挑戰(zhàn)，金屬鹵化物鈣鈦礦是一種潛在的下一代空間光伏（PV）技術(shù)。

在此，美國(guó)國(guó)家可再生能源實(shí)驗(yàn)室Joseph M. Luther教授和Ahmad R. Kirmani教授（共同通訊作者）介紹了一種用于鈣鈦礦太陽能電池在工業(yè)上可行的金屬氧化物阻擋層技術(shù)，同時(shí)選擇了氧化硅（SiO_x）來證明這一概念，其成本低且易于通過熱蒸發(fā)沉積。

質(zhì)子-鈣鈦礦相互作用的理論模擬表明，最佳厚度為1μm，以完全阻斷~0.05 MeV能量范圍內(nèi)最具破壞性的低能質(zhì)子。研究表明，這種低能量范圍內(nèi)的質(zhì)子在空間中含量高，可以在整個(gè)微米厚的鈣鈦礦器件中相互作用。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，SiO_x被發(fā)現(xiàn)可以提高輻射耐受性，使得太陽能電池暴露在10¹⁵ cm^-2和 0.05 MeV質(zhì)子的通量下沒有受到傷害。

此外，SiO_x還發(fā)現(xiàn)可以通過抑制照射時(shí)揮發(fā)性化學(xué)物質(zhì)的滲出，來保護(hù)太陽能電池免受穿透屏障層的高能量質(zhì)子和α粒子的影響。SiO_x暴露在紫外線臭氧（UVO）處理期間，從而將電池封頂?shù)皆友跎?，使得初始功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）沒有變化。

有趣的是，還發(fā)現(xiàn)SiO_x屏障能夠提高太陽能電池對(duì)陸地壓力源（水分和極性溶劑）的彈性，其用途比最初設(shè)想的要廣泛。與傳統(tǒng)的玻璃封裝膠相比，氧化物阻擋技術(shù)使太陽能電池陣列重量減輕了99%，將太陽能電池的比功率從134 W kg^-1提高到277 W kg^-1，將封裝劑成本降低了99.97%，并將有利于鈣鈦礦光伏的空間和地面同時(shí)使用。

相關(guān)論文以“Metal oxide barrier layers for terrestrial and space perovskite photovoltaics”為題發(fā)表在Nature Energy。

圖3. SiO_x作為一種輻射屏障

Kirmani, A.R., Ostrowski, D.P., VanSant, K.T.?et al.?Metal oxide barrier layers for terrestrial and space perovskite photovoltaics.?Nat Energy?(2023). https://doi.org/10.1038/s41560-022-01189-1

4.Nature Materials：混合金屬鹵化物鈣鈦礦半導(dǎo)體中的電荷傳輸

金屬鹵化物鈣鈦礦已成為過去十年中最令人興奮的新興半導(dǎo)體技術(shù)之一，光伏功率轉(zhuǎn)換效率從2009年的3.8%到今天的 25.7%。光伏領(lǐng)域前所未有的發(fā)展也體現(xiàn)在其他新興應(yīng)用中，包括發(fā)光二極管、激光器、光電探測(cè)器和輻射探測(cè)器。

由于室溫附近的不良離子遷移效應(yīng)和偶極紊亂不穩(wěn)定性，特別是在甲基銨和鉛基高性能三維鈣鈦礦中普遍存在，因此研究三維鹵化鉛鈣鈦礦固有的場(chǎng)驅(qū)動(dòng)電荷傳輸行為在很大程度上仍然具有挑戰(zhàn)性。

在此，印度國(guó)家科學(xué)教育研究所Satyaprasad P. Senanayak?教授和英國(guó)劍橋大學(xué)卡文迪許實(shí)驗(yàn)室Henning Sirringhaus教授，Samuel?D.?Stranks教授（共同通訊作者）通過探索混合甲酰胺-銫（FA-Cs）金屬鹵化物鈣鈦礦中的Pb-Sn合金化來應(yīng)對(duì)這些挑戰(zhàn)，這些器件表現(xiàn)出近乎理想的場(chǎng)效應(yīng)晶體管（FET）性能和可調(diào)的p型遷移率，從而能夠探測(cè)這類鈣鈦礦中固有的電荷傳輸機(jī)制。

對(duì)于最佳的混合成分Cs_0.15FA_0.85Pb_0.5Sn_0.5I₃，作者在室溫下實(shí)現(xiàn)了5.4 cm² V^-1 s^-1的高空穴遷移率，這也是三維鈣鈦礦薄膜FET中報(bào)道的最高的p型場(chǎng)效應(yīng)遷移率之一。

此外，通過結(jié)合與溫度相關(guān)的輸運(yùn)測(cè)量和偏置下的光致發(fā)光（PL）顯微鏡，證明了添加Sn抑制的離子遷移，并將這些發(fā)現(xiàn)與混合金屬基鈣鈦礦器件的高遷移率和操作穩(wěn)定性相關(guān)聯(lián)。與純Sn鈣鈦礦相比，其表現(xiàn)出更高的環(huán)境穩(wěn)定性，并且正在積極開發(fā)用于光電應(yīng)用，包括全鈣鈦礦串聯(lián)太陽能電池和近紅外LED。

相關(guān)論文以“Charge transport in mixed metal halide perovskite semiconductors”為題發(fā)表在Nature Materials。

圖4. 鈣鈦礦中離子的橫向遷移

Senanayak, S.P., Dey, K., Shivanna, R. et al. Charge transport in mixed metal halide perovskite semiconductors. Nat. Mater. (2023). https://doi.org/10.1038/s41563-022-01448-2

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