ACS Catalysis：對亞硝酸鹽和氨的選擇性可調(diào)的氧化物衍生銀用于電催化硝酸鹽還原

從廢物流中去除過量的硝酸鹽(NO₃^–)已成為一個(gè)重要的環(huán)境和健康主題。然而，實(shí)現(xiàn)高選擇性的NO₃^–向N₂的轉(zhuǎn)化，主要是通過電催化轉(zhuǎn)化，已被證明具有挑戰(zhàn)性，主要是因?yàn)閯恿W(xué)上不可控的NO₃^–到-NO₂^–途徑和不利的N-N耦合。

基于此，愛荷華州立大學(xué)Wenzhen Li和Luke T. Roling等人報(bào)道了一種氧化物衍生銀(OD-Ag)，具有獨(dú)特且超高的電催化NO₃^–還原為NO₂^–活性，在寬電壓下產(chǎn)NO₂^–的選擇性高達(dá)98%，法拉第效率可達(dá)95%。受益于卓越的NO₃^–還原為NO₂^–活性，陰極還原積累的NO₂^–可進(jìn)一步還原為NH₄⁺，其法拉第效率可達(dá)89%，表明OD-Ag的電催化硝酸鹽還原產(chǎn)物(NO₂^–或NH₄⁺)具有可調(diào)節(jié)的選擇性。研究人員還設(shè)計(jì)了一種新型的電催化組合工藝用于實(shí)際含NO₃^–農(nóng)業(yè)廢水的脫硝，95％以上的NO₃^–可轉(zhuǎn)化為N₂。DFT計(jì)算為電催化NO₃^–還原為NO₂^–提供了清晰的機(jī)理見解，結(jié)果顯示，OD-Ag電催化選擇性優(yōu)于Cu。

此外，不同的含氮中間體(NO₂、NO₂^–、NO、N₂O、N₂、NH₂OH和NH₄⁺)在該工作中通過不同的在線或離線方法進(jìn)行了分析和量化，并為電催化建立了精準(zhǔn)的氮平衡(~95%)過程。在廉價(jià)的可再生電力的推動下，NO₃^–的定向減少具有能將農(nóng)業(yè)廢水脫硝成無害的N₂或具有經(jīng)濟(jì)價(jià)值的NH₃的潛力。而產(chǎn)生的NO₂^–也可用作反應(yīng)平臺物種，用于分布式制造各種需要的氮基產(chǎn)品。

Electrocatalytic nitrate reduction on oxide-derived silver with tunable selectivity to nitrite and ammonia, ACS Catalysis, 2021.?DOI: 10.1021/acscatal.1c01525

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01525

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ACS Catalysis：對亞硝酸鹽和氨的選擇性可調(diào)的氧化物衍生銀用于電催化硝酸鹽還原

Electrocatalytic nitrate reduction on oxide-derived silver with tunable selectivity to nitrite and ammonia, ACS Catalysis, 2021.?DOI: 10.1021/acscatal.1c01525

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