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導(dǎo)師簡(jiǎn)介

6篇Nature/Science子刊、4篇AM、3篇EES、3篇AFM等，黃小青團(tuán)隊(duì)2022年成果精選！

黃小青，廈門大學(xué)教授。2005年于西南師范大學(xué)（現(xiàn)西南大學(xué)）獲理學(xué)學(xué)士學(xué)位。2011年于廈門大學(xué)獲理學(xué)博士學(xué)位，導(dǎo)師為鄭南峰教授、鄭蘭蓀院士。2011-2014年在美國(guó)加州大學(xué)洛杉磯分校黃昱教授、段鑲鋒教授課題組從事的博士后研究工作。2014年至今先后于蘇州大學(xué)材料與化學(xué)化工學(xué)部、廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院擔(dān)任特聘教授，博士生導(dǎo)師。

2020年獲國(guó)家杰出青年科學(xué)基金資助，課題：貴金屬納米材料合成化學(xué)。目前兼職：《Science Bulletin》、《Rare Metal》和《Science China Materials》客座編輯或編委。研究興趣：貴金屬納米材料的精準(zhǔn)制備及其電、熱、光催化應(yīng)用研究。

課題組網(wǎng)址：https://xhuanggroup.xmu.edu.cn/

2022年，黃小青教授團(tuán)隊(duì)在Nature/Science子刊、EES、AM和AFM等國(guó)際頂級(jí)期刊連續(xù)發(fā)表多篇高水平文章，下面小編就部分成果為大家展示分享。

Energy Environ. Sci.：Mo-Ru NSAs實(shí)現(xiàn)高效HER/HOR

開發(fā)用于析氫/氧化反應(yīng)（HER/HOR）的高性能雙功能電催化劑對(duì)高效率利用氫能具有重要意義?；诖耍?strong>廈門大學(xué)黃小青教授、張橋保教授和韓佳甲助理教授等人報(bào)道了一類獨(dú)特的鉬（Mo）修飾釕（Ru）納米片組件（Mo-Ru NSAs），用于堿性電解質(zhì)中的高性能HER和HOR，其中Mo具有金屬M(fèi)o原子和MoO₃的獨(dú)特構(gòu)型。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，在1 M KOH中，16 mV的低過電位即可為HER提供10 mA cm^-2的電流密度。同時(shí)，Mo-Ru NSAs可以在10 mA cm^-2下保持長(zhǎng)達(dá)250 h的穩(wěn)定性。此外，Mo-Ru NSAs的HOR催化活性也顯著增強(qiáng)，在0.1 M KOH中的質(zhì)量活性為2.45 A mg_Ru^-1，分別是Ru/C和Pt/C的38.9和6.4倍。同時(shí)，Mo-Ru NSAs的HOR穩(wěn)定性也比Ru/C和Pt/C的更持久。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，MoO₃附近的H*和OH*在Mo-Ru NSAs上的吸附強(qiáng)度減弱。更重要的是，MoRu位點(diǎn)可以使H₂O自發(fā)解離，促進(jìn)H⁺和OH^–的生成。隨著H*和OH*覆蓋率的增加，H*和OH*傾向于向MoO₃移動(dòng)，進(jìn)一步優(yōu)化了H*和OH*的吸附強(qiáng)度。MoRu位點(diǎn)和MoO₃的強(qiáng)耦合實(shí)現(xiàn)了更有利的反應(yīng)路徑，并促進(jìn)了HER和HOR在能量上的有利進(jìn)展。該工作為高性能Mo改性Ru納米片催化劑的制備提供了基礎(chǔ)，有助于制備更先進(jìn)的Ru-基催化劑用于雙功能氫催化和其他催化應(yīng)用。

Surface and lattice engineered ruthenium superstructures towards high-performance bifunctional hydrogen catalysis. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE02076A.

https://doi.org/10.1039/D2EE02076A.

Energy Environ. Sci.：多孔PtTeRh NRs助力PEMFC

在電催化劑中，設(shè)計(jì)高效的表面/界面對(duì)于燃料電池的商業(yè)化至關(guān)重要?；诖耍?strong>廈門大學(xué)黃小青教授和香港理工大學(xué)黃勃龍教授等人報(bào)道了一類新型多孔鉑碲銠納米棒（PtTeRh NRs），其具有1D構(gòu)件和3D開放表面/界面，作為質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）在自呼吸和運(yùn)行燃料電池介質(zhì)中的高效正極氧還原反應(yīng)（ORR）電催化劑。優(yōu)化后的多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C在0.90 V vs. RHE時(shí)顯示出最高的ORR比活度和質(zhì)量活度，分別為4.4 mA cm^-2和2.4 A mg^-1_Pt，比最先進(jìn)的商業(yè)Pt/C分別高出17.7和14.1倍。

在腐蝕ORR條件下，多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C經(jīng)過30000次加速耐久性試驗(yàn)（ADT）循環(huán)后，仍可保持92.5%的原始質(zhì)量活度。同時(shí)，選擇性引入具有自修復(fù)特性的Te和親氧的Rh，有利于電子結(jié)構(gòu)修飾并優(yōu)化Pt-O結(jié)合強(qiáng)度，使得多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C顯著的自呼吸膜電極組件（MEA）性能（功率密度的2.3倍）增強(qiáng)，在單一自呼吸H₂-空氣燃料電池介質(zhì)中以200 mA cm^-2恒定電流放電240 h后，電池電壓損失僅為1.3%。更重要的是，具有多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C的MEA可以在H₂/空氣和H₂/O₂介質(zhì)中分別在150 kPa時(shí)實(shí)現(xiàn)743.4和1976.1 mW cm^-2的最高功率密度，遠(yuǎn)高于相同測(cè)試條件下具有商用Pt/C的MEA（555.4和1338.8 mW cm^-2）。

此外，在經(jīng)過30000次加速應(yīng)力測(cè)試（AST）循環(huán)后，在H₂/空氣和H₂/O₂介質(zhì)中，在150 kPa背壓（BP）下，多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C MEA的峰值功率密度損失分別為13.2%和14.2%，而在相同情況下具有商用Pt/C的MEA的峰值功率密度損失分別為20.1%和25.7%。密度泛函理論（DFT）計(jì)算證實(shí)，多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C的高電活性源于Pt和Rh位點(diǎn)的補(bǔ)償電子結(jié)構(gòu)，保證了ORR過程的快速電子轉(zhuǎn)移。

同時(shí)，通過有效的p-d耦合效應(yīng)對(duì)Te-5p軌道的穩(wěn)定保護(hù)有助于長(zhǎng)期耐久性。XPS、XAS和DFT計(jì)算結(jié)果證明，即使在復(fù)雜的單燃料電池條件下，多孔Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C可實(shí)現(xiàn)更高的燃料電池功率密度和優(yōu)于商用Pt/C的壽命，也證明了一種用于實(shí)際燃料電池催化的高效Pt基正極納米催化劑。

Three-dimensional porous platinum-tellurium-rhodium surface/interface achieve remarkable practical fuel cell catalysis. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE01597H.

https://doi.org/10.1039/D2EE01597H.

Adv. Mater.：Pt₃FeCo NSs助力實(shí)際燃料電池

開發(fā)用于燃料電池催化的高性能催化劑，是燃料電池技術(shù)商業(yè)化的最關(guān)鍵和最具挑戰(zhàn)性的步驟之一?；诖?，廈門大學(xué)黃小青教授和卜令正副教授、華中科技大學(xué)李箐教授、香港理工大學(xué)黃勃龍教授等人報(bào)道了一種具有低配位特征的1D三金屬鉑-鐵-鈷納米鋸（Pt₃FeCo NSs）作為燃料電池催化的高效雙功能電催化劑。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，即使在30000次電壓循環(huán)后。Pt₃FeCo NSs（10.62 mA cm^-2和4.66 A mg^-1_Pt，0.90 V）的氧還原反應(yīng)（ORR）活性比商業(yè)Pt/C高25倍以上。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，強(qiáng)烈的d-軌道間電子轉(zhuǎn)移使ORR勢(shì)壘最小化，在穩(wěn)健價(jià)態(tài)下具有更高的選擇性。作者還發(fā)現(xiàn)了具有低配位Pt的本征結(jié)構(gòu)與相應(yīng)電子活動(dòng)之間的火山相關(guān)性，從而保證了較高的ORR活性。

此外，在膜電極組件（MEA）中的Pt₃FeCo NSs還實(shí)現(xiàn)了非常高的峰值功率密度（1800.6 mW cm^-2）和具有競(jìng)爭(zhēng)性的比/質(zhì)量活性（在0.90 V_iR-free電池電壓下分別為1.79 mA cm^-2和0.79 A mg^-1_Pt），以及在特定的H₂-O₂介質(zhì)中用于質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）時(shí)具有長(zhǎng)時(shí)間壽命，是目前已報(bào)道的MEA頂級(jí)電催化劑。該工作代表了一類多金屬Pt基納米催化劑的實(shí)際燃料電池和超越。

Low-Coordination Trimetallic PtFeCo Nanosaws for Practical Fuel Cells. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202208672.

https://doi.org/10.1002/adma.202208672.

Adv. Mater.：a-PdSe₂ NPs高活性、選擇性和穩(wěn)定的電合成H₂O₂

開發(fā)高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性的高性能催化劑是過氧化氫（H₂O₂）電合成技術(shù)實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵，但是仍具有巨大的挑戰(zhàn)性。據(jù)報(bào)道，非晶態(tài)PdSe₂納米顆粒（a-PdSe₂ NPs）中Pd位點(diǎn)的低配位結(jié)構(gòu)可以顯著促進(jìn)H₂O₂的電催化合成?；诖耍?strong>廈門大學(xué)黃小青教授、華中科技大學(xué)楊利明研究員和廣東工業(yè)大學(xué)徐勇教授等人報(bào)道了一種非晶態(tài)PdSe₂納米顆粒（a-PdSe₂ NPs）可以作為電化學(xué)合成H₂O₂的高選擇性和全pH值催化劑。

通過詳細(xì)的研究和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，a-PdSe₂ NPs中Pd原子的無序排列可以促進(jìn)活性，而低配位環(huán)境下的Pd位點(diǎn)可以優(yōu)化對(duì)含氧中間體的吸附，抑制O-O鍵的裂解，進(jìn)而顯著提高H₂O₂選擇性和產(chǎn)率。其中，a-PdSe₂ NPs/C在不同pH值的電解質(zhì)中表現(xiàn)出超過90%的H₂O₂選擇性。

在H-電池電解槽中，0.1 M KOH、0.1 M HClO₄和0.1 M Na₂SO₄中的H₂O₂產(chǎn)率分別約為3245.7、1725.5和2242.1 mmol g_Pd^-1 h^-1，是一種全pH值的H₂O₂電化學(xué)合成催化劑。此外，在0.1 M Na₂SO₄中富集2 h后，在三相流池反應(yīng)器中生成的H₂O₂可達(dá)1081.8 ppm，顯示了a-PdSe₂ NPs/C在實(shí)際電合成H₂O₂方面的巨大潛力。該工作系統(tǒng)地揭示了H₂O₂電合成中活性位點(diǎn)的分離與非晶態(tài)之間的協(xié)同作用，可能會(huì)進(jìn)一步促進(jìn)多相催化及其他領(lǐng)域結(jié)構(gòu)性能關(guān)系的基礎(chǔ)研究。

Low-Coordinated Pd Site within Amorphous Palladium Selenide for Active, Selective, and Stable H₂O₂ Electrosynthesis. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202208101.

https://doi.org/10.1002/adma.202208101.

Chem：C-RuO₂-RuSe助力酸性水氧化

在能量轉(zhuǎn)換技術(shù)中，析氧反應(yīng)（OER）起著關(guān)鍵作用。其中，在堿性條件下已取得了重大進(jìn)展，但在酸性條件下開發(fā)穩(wěn)定的OER電催化劑仍是一個(gè)挑戰(zhàn)?；诖耍?strong>廈門大學(xué)黃小青教授和蘇州大學(xué)邵琪助理研究員等人報(bào)道了一種通過引入間質(zhì)碳（C-RuO₂-RuSe）來同時(shí)提高RuO₂穩(wěn)定性和活性的新策略。通過Se的蒸發(fā)和C的燃燒制備了C-RuO₂-RuSe催化劑，其中將C-負(fù)載的RuSe₂中空納米球（RuSe₂ HNSs）在300 ℃空氣氣氛下加熱5和10 h，分別生成C-RuO₂-RuSe-5和C-RuO₂-RuSe-10。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，優(yōu)化后的C-RuO₂-RuSe-5具有增強(qiáng)的OER活性，顯著高于商用RuO₂。更重要的是，C-RuO₂-RuSe-10表現(xiàn)出更高的穩(wěn)定性，在0.5 M H₂SO₄中，當(dāng)電流密度分別為10、20、50 mA cm^-2時(shí)，其可以耐受長(zhǎng)達(dá)50 h，是已報(bào)道的最穩(wěn)定的酸性O(shè)ER電催化劑之一。

X射線吸收光譜（XAS）表明，間隙C可以拉長(zhǎng)Ru-O鍵，從而顯著提高了穩(wěn)定性。密度泛函理論（DFT）計(jì)算進(jìn)一步表明，間隙C活化Ru位點(diǎn)可以提高OER性能。因此，實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果都證明，通過引入間質(zhì)C可以穩(wěn)定RuO₂，從而可作為一種強(qiáng)酸性O(shè)ER電催化劑。該工作為設(shè)計(jì)和制備高效的Ru-基電催化水分解催化劑提供了新視角。

Exceptionally active and stable RuO₂ with interstitial carbon for water oxidation in acid. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2022.02.003.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.02.003.

Nat. Synthesis：陽離子交換反應(yīng)合成貴金屬硫族化合物

貴金屬硫族化合物（NMCs）是一類具有獨(dú)特性能和廣泛應(yīng)用的重要材料，但是以良好的控制方式合成這些材料仍然具有挑戰(zhàn)性。陽離子交換（CE）反應(yīng)是一種多功能的拓?fù)洳呗?，可以合成一系列材料，但其用于制備NMCs的用途尚未得到詳細(xì)研究，阻礙了這些材料的應(yīng)用。基于此，廈門大學(xué)黃小青教授和廣東工業(yè)大學(xué)徐勇教授等人報(bào)道了一種通過CE反應(yīng)制備各種NMCs的穩(wěn)定和通用策略，其中CuTe金屬硫族化合物被用作具有貴金屬陽離子的CE的犧牲模板。

通過Cu陽離子和貴金屬陽離子（Pd²⁺、Pt²⁺、Rh³⁺、Ru³⁺、Ag⁺和Au³⁺等）之間的CE反應(yīng)，合成具有定制的形態(tài)、成分和相的NMCs，驗(yàn)證了CE策略的普遍性。作者以二維（2D）CuTe納米片（NSs）為前驅(qū)體，制備了多種2D Pd/Pt/Rh/Ru/Ag/Au-基碲化物。

通過深入的機(jī)理研究表明，NMCs的定制化合成是通過動(dòng)力學(xué)控制和溶劑依賴的熱力學(xué)控制來實(shí)現(xiàn)的。此外，這種CE策略也能以類似的方式擴(kuò)展到以貴金屬為基礎(chǔ)的硒化物和硫化物的可控制備，因此這是定制設(shè)計(jì)及合成NMCs的穩(wěn)定策略。

Synthesis of noble metal chalcogenides via cation exchange reactions. Nat. Synthesis, 2022, DOI: 10.1038/s44160-022-00117-1.

https://doi.org/10.1038/s44160-022-00117-1.

Nat. Commun.：選擇性超95%！Pd_L/PdSn-NW助力直接合成H₂O₂

過氧化氫（H₂O₂）在工業(yè)和生活中有著廣泛的應(yīng)用，但是由于H₂O₂產(chǎn)率低，開發(fā)高效的H₂O₂直接合成（direct hydrogen peroxide synthesis, DHS）多相催化劑仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。基于此，廈門大學(xué)熊海峰教授和黃小青教授、福州大學(xué)林森教授等人報(bào)道了一種兩步制備PdSn納米線催化劑的策略，該策略包括在PdSn納米線上負(fù)載分層Pd氧化物（Pd_L/PdSn-NW），并且其在直接生成H₂O₂方面表現(xiàn)出高效的反應(yīng)性。

作者首先采用溶劑熱法合成了表面粗糙的Pd₄Sn納米線（PdSn-NW，Sn: Pd摩爾比為4），然后將金屬Pd前驅(qū)體沉積在Pd₄Sn納米線上，并分散在TiO₂載體上。在空氣中快速退火后，得到了直接合成H₂O₂的高效Pd_L/PdSn-NW催化劑。未負(fù)載的Pd_L/PdSn-NW呈現(xiàn)蠕蟲狀納米線形態(tài)，部分納米線相互連接形成相互連接的結(jié)構(gòu)。結(jié)構(gòu)的外表面含有Pd和Sn的氧化物，因?yàn)檫@兩種金屬在空氣中退火后都被氧化。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，Pd_L/PdSn-NW在零攝氏度的DHS中表現(xiàn)出優(yōu)異的反應(yīng)活性，H₂O₂產(chǎn)率為528 mol kg_cat^-1·h^-1，H₂O₂選擇性超過95%。PdSn納米線上的一層Pd氧化物產(chǎn)生雙配位Pd，導(dǎo)致Pd_L/PdSn-NW對(duì)O₂、H₂和H₂O₂的吸附行為不同。此外，由于Pd_L/PdSn-NW對(duì)H₂O₂的吸附能力較弱，使得H₂O₂的活化能較低，產(chǎn)率較高。這種在金屬納米線上沉積金屬層的表面工程方法，為合理設(shè)計(jì)高效的DHS催化劑提供了新思路。

Layered Pd oxide on PdSn nanowires for boosting direct H₂O₂ synthesis. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33757-0.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33757-0.

Adv. Funct. Mater.：Zn-PtNi/C助力PEMFC

鉑（Pt）基膜電極組件（MEA）催化劑在質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）條件下的高性能是實(shí)際應(yīng)用的前提。理論計(jì)算表明，Zn插層Pt合金的晶格膨脹可以減弱氧中間體的吸附，產(chǎn)生強(qiáng)電子相互作用促進(jìn)MEA催化。基于此，廈門大學(xué)黃小青教授和卜令正副教授等人報(bào)道了一種在Zn的輔助下合成的新型碳（C）負(fù)載超細(xì)Pt合金。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，引入Zn可以減小Pt合金的粒徑，同時(shí)嵌入到Pt合金中，導(dǎo)致Pt的晶格膨脹，增強(qiáng)了Pt的金屬態(tài)，降低了d能帶中心。

作者以晶格膨脹結(jié)構(gòu)所具有的內(nèi)在高電活性理論研究為指導(dǎo)，通過大規(guī)模濕化學(xué)方法成功合成了一類具有最佳氧中間體吸附能的Zn插層亞2.4 nm Pt基催化劑（即Zn-Pt/C、Zn-PtNi/C、Zn-PtCo/C）。更重要的是，對(duì)比相應(yīng)的Pt基催化劑和商業(yè)Pt/C（C-Pt/C），所有Zn誘導(dǎo)Pt基催化劑都表現(xiàn)出了更好的MEA性能。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，Zn-PtNi/C在H₂/空氣燃料電池條件下表現(xiàn)出最高的活性，峰值功率密度為937.6 mW cm^-2。經(jīng)過10000次加速應(yīng)力測(cè)試（AST）后，在H₂/空氣介質(zhì)中，Zn-PtNi/C的MEA的峰值功率密度損失為17.3%，對(duì)比其他同類產(chǎn)品仍然保持最高的峰值功率密度（774.7 mW cm^-2）。該工作旨在通過Zn插層誘導(dǎo)的晶格膨脹策略實(shí)現(xiàn)亞納米級(jí)Pt-基ORR催化劑的顯著MEA性能。

Zinc Intercalated Lattice Expansion of Ultrafine Platinum-Nickel Oxygen Reduction Catalyst for PEMFC. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202212442.

https://doi.org/10.1002/adfm.202212442.

Adv. Funct. Mater.：di-RuNi MLNS實(shí)現(xiàn)高效HOR

由于釕（Ru）的價(jià)格較低，且與Pt的氫結(jié)合能（HBE）相近，因此Ru被認(rèn)為是Pt催化氫氧化反應(yīng)（HOR）的一種有前景的替代品。然而，Ru催化HOR的性能遠(yuǎn)不能滿足實(shí)際應(yīng)用的需求?；诖耍?strong>廈門大學(xué)黃小青教授和廣東工業(yè)大學(xué)徐勇教授等人報(bào)道了在Ru基多層納米片（MLNS）S中加入Ni（di-RuNi MLNS）可以顯著提高HOR性能。特別是，HOR性能與Ni在Ru MLNS表面的位置（即表面工程）或晶格中的位置（即晶格工程）密切相關(guān)。

進(jìn)一步的研究表明，Ru MLNS晶格中的Ni優(yōu)化了HBE，而表面的Ni降低了水形成的自由能，從而提高了HOR性能。因此，最優(yōu)的催化劑，即Ni同時(shí)位于表面和晶格中（di-RuNi MLNS），顯示出優(yōu)于商業(yè)Pt/C和Ru/C的堿性HOR性能。di-RuNi MLNS的質(zhì)量活性和比活性分別是商用Pt/C的9.7倍和14.6倍。

此外，這種表面和晶格工程可以顯著促進(jìn)對(duì)CO中毒的耐受性，這是由于HOR的穩(wěn)定性增強(qiáng)。本工作不僅系統(tǒng)地揭示了Ni改性Ru對(duì)堿性HOR的意義，而且促進(jìn)了燃料電池反應(yīng)催化劑設(shè)計(jì)等方面的基礎(chǔ)研究。

Lattice and Surface Engineering of Ruthenium Nanostructures for Enhanced Hydrogen Oxidation Catalysis. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202210328.

https://doi.org/10.1002/adfm.202210328.

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6篇Nature/Science子刊、4篇AM、3篇EES、3篇AFM等，黃小青團(tuán)隊(duì)2022年成果精選！

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