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臧雙全/王珊AM：首次報(bào)道！具有不同微環(huán)境SAs的POPs高效的光催化CO2還原

精確鑒定單原子催化劑（SACs）的活性并提高其轉(zhuǎn)化CO₂的效率是非常必要的，但是也相當(dāng)具有挑戰(zhàn)性。

近日，鄭州大學(xué)臧雙全教授和王珊（共同通訊作者）等人首次報(bào)道了同時(shí)設(shè)計(jì)和制備一系列多孔有機(jī)聚合物（POPs），其中含有明確的M-N₄和M-N₂O₂單原子位點(diǎn)。

這樣的策略不僅提供了多活性位點(diǎn)以提高催化效率，而且提供了一個(gè)更直接的機(jī)會(huì)來識(shí)別金屬中心的活性。

通過CO₂光還原實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在以酞菁為基體的Ni-N₄骨架中引入具有Ni-N₂O₂催化中心的Salphen單元，可以獲得顯著的CO生成能力（7.77 mmol g^-1），對(duì)H₂的選擇性高達(dá)96%。

結(jié)合控制實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算研究，證明了Ni-N₂O₂部分比傳統(tǒng)的Ni-N₄部分對(duì)CO₂RR的活性更高，可以歸因于M-N₂O₂活性位點(diǎn)有效地降低了能量勢壘，促進(jìn)了反應(yīng)自由基*COOH的吸附，并改善電荷傳輸。

該項(xiàng)工作可能會(huì)對(duì)設(shè)計(jì)更有效的SACs，通過改變它們的配位環(huán)境來減少CO₂排放有一定的幫助。

Integrating Single Atoms with Different Microenvironments into One Porous Organic Polymer for Efficient Photocatalytic CO₂ Reduction. Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202101568.

https://doi.org/10.1002/adma.202101568.

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