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南開李國然AEM：33 mAh/cm2超高面容量，鋰硫電池獲突破！

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研究背景

基于硫陰極和金屬鋰陽極的鋰硫電池具有高理論能量密度（2600 Wh kg-1），作為最有前途的下一代可充電電池之一引起了人們的關(guān)注。更重要的是，這種無鈷、鎳電池的成功可以減少資源挑戰(zhàn)，并加強(qiáng)汽車供應(yīng)鏈的可持續(xù)性。

然而，一些挑戰(zhàn)阻礙了Li-S電池的實(shí)際應(yīng)用，特別是可溶性多硫化物中間體在循環(huán)過程中的穿梭效應(yīng)，導(dǎo)致陰極容量衰落和鋰陽極退化。此外，為了追求高能量密度，陰極應(yīng)滿足高硫負(fù)載并保持高硫利用率。從實(shí)際應(yīng)用的角度來看，陰極中的S含量不應(yīng)小于5 mg cm-2。不幸的是，高S負(fù)載意味著由于多硫化物的溶解，進(jìn)一步降低了硫的使用，并增加了鋰陽極的腐蝕，從而產(chǎn)生了更嚴(yán)重的穿梭效應(yīng)。使用與陰極中多硫化物有強(qiáng)烈相互作用的宿主材料可以部分解決穿梭問題。然而，隨著硫陰極中硫負(fù)荷的增加，宿主材料的抑制作用不可避免地降低。
與抑制陰極中的多硫化物不同，另一種策略是通過功能性隔膜阻斷多硫化物，其中涂在隔膜上的吸附材料阻止可溶性中間體穿梭至陽極側(cè)，然而，由于不溶性Li2S和Li2S2的轉(zhuǎn)化勢壘，阻塞的多硫化物傾向于從隨后的電化學(xué)過程中退出，并在隔膜上逐漸凝聚為“死硫”。此外，“死硫”的積累堵塞了隔膜的鋰離子運(yùn)輸通道，導(dǎo)致Li-S電池明顯退化。
人們發(fā)現(xiàn)，一些催化活性修飾劑可以通過促進(jìn)多硫化物的轉(zhuǎn)化來緩解“死硫”問題。然而，涂在隔膜上的吸附或催化材料通常不能與鋰離子反應(yīng)，為Li-S電池貢獻(xiàn)容量，而只是增加整個(gè)隔膜的質(zhì)量和體積。為了避免負(fù)面影響，理想的隔膜改性應(yīng)該是多用途的，并滿足以下要求：
（1）有效抑制多硫化物穿梭；
（2）促進(jìn)阻塞多硫化物的回收；
（3）通過參與陰極反應(yīng)來提高容量；
（4）允許鋰離子的快速運(yùn)輸。

成果簡介

南開李國然AEM：33 mAh/cm2超高面容量，鋰硫電池獲突破！

南開大學(xué)新能源材料化學(xué)研究所李國然教授團(tuán)隊(duì)在Advanced Energy Materials發(fā)表文章，報(bào)道了在鋰硫電池隔膜上的進(jìn)展，A Sustainable Multipurpose Separator Directed Against the Shuttle Effect of Polysulfides for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries，一種可持續(xù)多功能的隔膜來抑制穿梭效應(yīng)，并可以催化激活阻塞的多硫化物，以防止“死硫”的形成，同時(shí)提高容量。

南開李國然AEM：33 mAh/cm2超高面容量，鋰硫電池獲突破！

圖1. Li-S電池Se0.06SPAN/MMT@PP隔膜示意圖
在這里，作者介紹了一種合理設(shè)計(jì)的隔膜，具有多功能涂層。涂層是基于蒙脫石（MMT）和摻硒的硫化聚丙烯腈（Se0.06SPAN）的雙組分復(fù)合材料。MMT具有典型的層狀結(jié)構(gòu)，可以限制多硫化物的穿梭（如上圖）。此外，Li-MMT具有較低的鋰離子擴(kuò)散能壘和對多硫化物的強(qiáng)吸附能力，這有利于鋰離子的遷移和多硫化物的錨定。

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圖2. 合成和材料表征示意圖
另一個(gè)成分Se0.06SPAN是碳酸酯或醚基電解質(zhì)中Li-S電池的活性陰極材料，其中Se在SPAN中的摻雜可以明顯提高SPAN的離子和電子導(dǎo)電性。Se0.06SPAN/MMT復(fù)合材料是通過原位聚合以及隨后的硒化和硫化制備的。MMT的分層結(jié)構(gòu)有效地錨定了溶解的多硫化物，而不會(huì)阻礙鋰離子的運(yùn)輸。同時(shí)，它充當(dāng)緩沖Se0.06SPAN在充電和放電期間的體積變化的框架。

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圖3. Se0.06SPAN/MMT@PP隔膜的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)

南開李國然AEM：33 mAh/cm2超高面容量，鋰硫電池獲突破！

圖4. Se0.06SPAN/MMT@PP隔膜上多硫化物的氧化還原動(dòng)力學(xué)
MMT支撐的Se0.06SPAN加速了錨定多硫化物的轉(zhuǎn)換，并通過降低不溶性Li2S和可溶性Li2Sx的勢壘來激活“死硫”。特別是，作者發(fā)現(xiàn)，Se0.06SPAN及其與鋰的反應(yīng)產(chǎn)物都可以催化多硫化物的轉(zhuǎn)化，為整個(gè)電化學(xué)過程服務(wù)。
更重要的是，與傳統(tǒng)的隔膜修飾不同，Se0.06SPAN可以通過快速轉(zhuǎn)換反應(yīng)為Li-S電池提供容量。Se0.06SPAN和MMT之間的協(xié)同作用使Li-S電池能夠在高硫負(fù)載（26.75 mg cm-2）、貧電解質(zhì)（4.5 μL mg-1）和低過量鋰（N/P = 3.2）下實(shí)現(xiàn)超高面積容量（33.07 mAh cm–2）。該Li-S電池在1000個(gè)周期中顯示出0.034%的低衰減率。

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圖5. Li-S電池的電化學(xué)性能

南開李國然AEM：33 mAh/cm2超高面容量，鋰硫電池獲突破！

圖6. Se0.06SPAN/MMT@PP隔膜的穩(wěn)定性和實(shí)際應(yīng)用
此外，在實(shí)際的Li-S軟包電池中研究了Se0.06SPAN/MMT@PP隔膜的性能，結(jié)果表明其出色的穩(wěn)定性、靈活性和可持續(xù)性，在貧電解質(zhì)條件下（8 μL mg-1）下，在20個(gè)周期后可提供741 mAh g-1的放電容量。
這項(xiàng)工作為開發(fā)高能量密度和長續(xù)航的可充電Li-S電池提供了一個(gè)簡單有效的策略。

原文鏈接

A Sustainable Multipurpose Separator Directed Against the Shuttle Effect of Polysulfides for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries. Adv. Energy Mater. 2022, 2200160

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202200160?af=R

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