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1. 明軍/王立民AEM：不燃的全氟化電解液助力寬溫、高壓鋰金屬電池

電池頂刊集錦：明軍、劉天西、楊劍、馬建民、許運華、王立民、劉棟、姜忠義、王景濤等成果！

高壓鋰金屬電池由于其出色的能量密度（>400 Wh kg^-1）而成為最有前景的儲能技術(shù)。然而，傳統(tǒng)碳酸酯基電解液在高電位正極的氧化分解、鋰負(fù)極和電解液之間的有害反應(yīng)以及不可控的鋰枝晶生長，會導(dǎo)致嚴(yán)重的容量衰減和/或易燃安全問題，這阻礙了其實際應(yīng)用。

圖1 不同電解液的電化學(xué)和阻燃特性

中科院長春應(yīng)化所明軍、王立民、沙特阿卜杜拉國王科技大學(xué)Husam N. Alshareef、漢陽大學(xué)Yang-Kook Sun等通過采用氟化溶劑-氟代碳酸乙烯酯（FEC）和（2，2，2-三氟乙基）碳酸乙酯（ETFEC）取代傳統(tǒng)的碳酸乙烯酯（EC）和碳酸二乙酯（DEC）溶劑，設(shè)計了一種新型不燃的氟化電解液。研究發(fā)現(xiàn)，氟化電解液表現(xiàn)出一種獨特的溶劑化過程，通過這種過程，Li⁺的脫溶能壘和電解液的分解可以被大大降低和緩解。此外，當(dāng)加入乙氧基五氟環(huán)三磷腈（PFPN）溶劑時，可以通過調(diào)節(jié)分子間相互作用來進(jìn)一步優(yōu)化上述溶劑化衍生的電化學(xué)行為。PFPN不僅有很高的阻燃效率，而且該分子有許多吸電子的F原子和給電子的-P=N-基團(tuán)，可以與其他含有孤對電子或缺電子原子的溶劑相互作用，從而改變Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)和（去）溶劑化行為。

圖2 電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)和動力學(xué)演化

這種組合促使了4.4V富鎳NCM811基鋰金屬電池在寬溫度范圍內(nèi)具有優(yōu)異的循環(huán)性能（例如，在60℃下可長循環(huán)超過80次，在-40℃下可保持59.3%的放電容量）。此外，當(dāng)嚴(yán)格控制鋰負(fù)極與NCM811正極的耦合量（N/P=2）時，該電池在162次循環(huán)后仍可保持80%容量。最后，作者提出了一個新的界面模型，在分子尺度上建立了電解液行為和電極性能之間的關(guān)系，為高壓鋰金屬電池用電解液設(shè)計提供了新的見解。

圖3 鋰負(fù)極在不同電解液中的電化學(xué)穩(wěn)定性及其表征

Intermolecular Interactions Mediated Nonflammable Electrolyte for High-Voltage Lithium Metal Batteries in Wide Temperature. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300443

2. 北化劉棟AM：高強、高韌聚合物粘結(jié)劑使硅負(fù)極穩(wěn)定運行1000次！

不良應(yīng)力導(dǎo)致的差界面穩(wěn)定性和循環(huán)性能不足阻礙了硅微粒（μSi）作為下一代高能量密度鋰離子電池負(fù)極材料的商業(yè)應(yīng)用。

圖1 聚合物設(shè)計及作用示意

北京化工大學(xué)劉棟等通過將聚丙烯酸的剛度和羧基丁腈橡膠的柔軟度進(jìn)行耦合，設(shè)計了一種概念新穎的物理化學(xué)雙交聯(lián)導(dǎo)電聚合物網(wǎng)絡(luò)，該網(wǎng)絡(luò)還通過引入高度支化的單寧酸作為物理交聯(lián)劑獲得多個氫鍵。當(dāng)Si顆粒在鋰化過程中膨脹時，高彈性橡膠鏈段和多個氫鍵通過有序的氫鍵斷裂和折疊的分子鏈滑動來緩沖劇烈的應(yīng)力，從而穩(wěn)定電極界面并增強循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2 基于不同粘結(jié)劑的硅負(fù)極的電化學(xué)性能

正如預(yù)期的那樣，所得電極（μSi/PTBR）在2 A g^?1下的循環(huán)中，從第19次的2027.9 mAh g^?1到第200次的1945.7 mAh g^–1，提供了前所未有的高容量保持率～97%。同時，這種獨特的應(yīng)力耗散策略也適用于穩(wěn)定SiO_x負(fù)極，其在1.5 A g^?1下的1000次循環(huán)中，每循環(huán)的容量損失低得多，約為0.012%。此外，原子力顯微鏡分析和有限元模擬揭示了物理化學(xué)雙交聯(lián)導(dǎo)電聚合物網(wǎng)絡(luò)優(yōu)異的應(yīng)力分布能力?？傮w而言，這項工作為能量密集型電池的實用高容量負(fù)極提供了一種有效的能量耗散策略。

圖3 導(dǎo)電聚合物網(wǎng)絡(luò)的應(yīng)力分布能力和鋰化過程中μSi/PTBR的演變

Physicochemical Dual Crosslinking Conductive Polymeric Networks Combining High Strength and High Toughness Enable Stable Operation of Silicon Microparticles Anodes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301320

3. 天大許運華AM：通過雙電解液添加劑實現(xiàn)521.3Wh/kg的鋰金屬電池

采用鋰金屬負(fù)極和高壓正極的鋰金屬電池（LMBs）已被認(rèn)為是最有前景的高能量密度電池技術(shù)之一。然而，它的實際應(yīng)用在很大程度上受到鋰金屬負(fù)極枝晶生長、正極結(jié)構(gòu)快速退化和SEI動力學(xué)不足的阻礙。

圖1 雙添加劑的作用示意

天津大學(xué)許運華等報告了一種雙陰離子調(diào)節(jié)策略，即利用雙三氟甲基磺酰亞胺鋰（LiTFSI）和二氟（雙氧）磷酸鋰（LiDFBOP）作為碳酸酯電解液中的雙添加劑，協(xié)同提高LMB的界面穩(wěn)定性和動力學(xué)。TFSI^–的陰離子可以調(diào)節(jié)Li⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)，產(chǎn)生低的Li⁺脫溶劑化能。DFBOP^–可以在負(fù)極和正極上形成高離子傳導(dǎo)性和堅固的富含無機物的界面層，這是由于與電解液的其他成分相比，其最高被占分子軌道（HOMO）的能級更高，最低未被占分子軌道（LUMO）的能級更低。

圖2 優(yōu)化的Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)對Li沉積/剝離的調(diào)節(jié)

因此，在Li||LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂(NCM83)軟包電池中顯示了優(yōu)異的倍率能力（5C）和循環(huán)穩(wěn)定性（150次循環(huán)后具有84.6%的容量保留）。此外，還實現(xiàn)了實用的NCM83軟包鋰電池，其具有39.0 Ah的超大容量，能量密度為521.3 Wh kg^-1/1143.6 Wh L^-1。這項工作的研究結(jié)果為促進(jìn)高能量密度LMB的實際利用提供了一種簡便的電解液設(shè)計策略。

圖3 充電截止電壓為4.4V的Li||NMC83扣式電池的電化學(xué)性能

Achieving Practical High-Energy-Density Lithium Metal Batteries by a Dual-Anion Regulated Electrolyte. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301171

4. 姜忠義/王景濤AEM：層狀離子液體復(fù)合電解質(zhì)助力-20至60℃寬溫固態(tài)鋰電

圖1 L-ILCE的制備和結(jié)構(gòu)

能夠在寬溫度范圍內(nèi)運行的電解液對可持續(xù)的先進(jìn)能源系統(tǒng)至關(guān)重要。天津大學(xué)姜忠義、鄭州大學(xué)王景濤等通過將離子液體（ILs）限制在二維蛭石框架的有序?qū)娱g納米通道內(nèi)，探索了一種層狀離子液體復(fù)合電解質(zhì)（L-ILCE）。研究表明，在納米通道內(nèi)，精細(xì)調(diào)整的微觀結(jié)構(gòu)可以誘導(dǎo)ILs的重排和結(jié)晶，這使得L-ILCE兼具液態(tài)電解液和固態(tài)電解質(zhì)的綜合優(yōu)勢。因此，L-ILCE表現(xiàn)出較高的離子傳導(dǎo)性（-40至100℃時為0.09-1.35×10^-3 S cm^-1），而聚合物和無機電解質(zhì)在0℃以下通常會失去離子傳導(dǎo)能力。此外，L-ILCE還表現(xiàn)出高轉(zhuǎn)移數(shù)（0.89，與單離子導(dǎo)體相當(dāng)）和寬電化學(xué)窗口（0-5.3V）。

圖2 L-ILCE通道中的鋰離子傳輸機制

受益于上述優(yōu)勢，由L-ILCE組裝的LiFePO₄||Li和高壓LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂||Li電池在-20至60℃下表現(xiàn)出高度穩(wěn)定的電化學(xué)性能。此外，軟包電池（0.1Ah）在60和-20℃下經(jīng)過50次循環(huán)后分別表現(xiàn)出93.8和45.0 mAh的高容量，對應(yīng)于97%和98%的容量保持率，并具有良好的柔性和安全性。這項研究為在更寬的工作溫度下合理設(shè)計鋰基電池的先進(jìn)離子導(dǎo)體提供了希望。

圖3 采用L-ILCE的固態(tài)鋰金屬電池演示

Lamellar Ionic Liquid Composite Electrolyte for Wide-Temperature Solid-State Lithium-Metal Battery. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300156

5. AEM：多功能聚合物酞菁包覆碳納米管作為鋰硫電池的高效氧化還原介體

金屬酞菁（Pc）復(fù)合物由于其可調(diào)整的特性和獨特的π電子結(jié)構(gòu)，被認(rèn)為是有前途的功能性有機材料。盡管有這些優(yōu)點，聚合物金屬Pc在鋰硫電池（Li-S）中的應(yīng)用還有待探索。

圖1 材料制備及表征

成均館大學(xué)Ho Seok Park、香港理工大學(xué)Jeongyeon Lee等報告了一鍋環(huán)化和聚合工藝，獲得了新型三甘醇（TEG）功能化聚合物鈷Pcs，它可以均勻地涂覆在多壁碳納米管（MCs）的表面，形成鈷Pc-MC共軛物（TCP/MCs）。TCP/MCs具有以下五個特點，這使它們適合用于Li-S電池：1）每個Pc中心的Co離子可作為LiPS轉(zhuǎn)換的氧化還原介質(zhì)，從而提高了轉(zhuǎn)換反應(yīng)的動力學(xué)；2）Co周圍的氮（N）原子提供電子，從而與LiPS的Li原子形成極性相互作用，這減輕了LiPS的過度溶解；3）TEG連接物中的氧原子類似12-冠-4（一種冠醚）中的O原子，作為可以容納鋰離子的親鋰位點，從而降低鋰離子的濃度梯度；4）Pc芳香環(huán)中的電子增強了MCs中的電子遷移率；5）TCP涂層可防止Pcs在MCs上的聚集，從而確保存在良好分散的活性金屬位點。

圖2 對多硫化物的吸附及催化轉(zhuǎn)化

因此，所得到的S@TCP/MC正極在0.1C時表現(xiàn)出1392.8 mAh g^-1的高比容量，在5.0C時表現(xiàn)出667.9 mAh g^-1的倍率容量，以及200次循環(huán)后861.0 mAh g^-1的高可逆容量，容量保留率為81.5%。此外，即使在高S負(fù)載（6.6 mg cm^-2）下，S@TCP/MC正極在0.2 C時仍提供了1032 mAh g^-1的高初始容量，相當(dāng)于6.83 mAh cm^-2的面容量，這證實了其在Li-S電池中的實際應(yīng)用潛力。

圖3 Li-S電池性能

Multifunctional Polymeric Phthalocyanine-Coated Carbon Nanotubes for Efficient Redox Mediators of Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204353

6. 劉天西團(tuán)隊AEM：金屬氧化物氣凝膠：穩(wěn)定可充鋅金屬負(fù)極的新視野

枝晶沉積和副反應(yīng)一直是鋅負(fù)極的界面挑戰(zhàn)，這阻礙了實用水系鋅基電池的發(fā)展。

圖1 VAG-Ce@Zn負(fù)極的設(shè)計策略示意

江南大學(xué)劉天西、陳蘇莉、廣東工業(yè)大學(xué)張文禮、沙特阿卜杜拉國王科技大學(xué)Husam N. Alshareef等報道了一種富含氧空位的CeO₂氣凝膠（VAG-Ce）界面層，該界面層同時集成了Zn²⁺的選擇性、孔隙率和輕質(zhì)性，可作為實現(xiàn)無枝晶和無腐蝕鋅負(fù)極的新策略。VAG-Ce有序且均勻的納米通道可以充當(dāng)離子篩，通過調(diào)節(jié)Zn²⁺通量在Zn負(fù)極表面重新分布Zn²⁺，實現(xiàn)均勻的Zn沉積并顯著抑制枝晶生長。重要的是，暴露在VAG-Ce表面的豐富氧空位可以強烈捕獲SO₄^2-，形成一個負(fù)電荷層，并可以吸引Zn²⁺并加速Zn²⁺的遷移動力學(xué)，而隨后額外陰離子的排斥可以有效抑制（Zn₄SO₄(OH)₆·xH₂O）副產(chǎn)物的產(chǎn)生，從而實現(xiàn)超穩(wěn)定的Zn負(fù)極。

圖2 半電池性能

因此，VAG-Ce改性的Zn負(fù)極(VAG-Ce@Zn)能夠在4 mA cm^?2下實現(xiàn)4000小時以上的長壽命，并且在8 mA cm^?2和85%的高鋅利用率下實現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的1200小時的高循環(huán)穩(wěn)定性，這使得VAG@Zn/MnO₂電池的容量保持和循環(huán)性能極佳?？傮w而言，這項工作通過引入富含氧空位的氣凝膠提出了一個創(chuàng)新的設(shè)計概念，并為穩(wěn)定大規(guī)模儲能的鋅負(fù)極提供了一個新的前景。

圖3 基于VAG-Ce@Zn負(fù)極的全電池的電化學(xué)性能

Metal Oxide Aerogels: A New Horizon for Stabilizing Anodes in Rechargeable Zinc Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300331

7. 楊劍AEM：親水和親鋅界面實現(xiàn)創(chuàng)紀(jì)錄的低溫?zé)o負(fù)極鋅金屬電池

無負(fù)極電池極大地提高了整體能量密度，但它們需要極高的庫侖效率（CE，>99.7%）才能正常工作。由于與水有關(guān)的寄生反應(yīng)和鋅負(fù)極上的枝晶生長，這在水系電池中變得非常具有挑戰(zhàn)性。

圖1 Cu@AOF的制備過程和結(jié)構(gòu)/組成表征

山東大學(xué)楊劍、汪冬冬等將氟化氫鋁涂在銅箔（Cu@AOF）上來實現(xiàn)無負(fù)極的水系電池。實驗結(jié)果和理論計算證實，AOF對H₂O有很高的吸附親和力，對Zn原子有很低的擴散能壘，改善了脫溶劑化過程和表面擴散。同時，AOF表現(xiàn)出較大的Zn²⁺吸附能力，增加了Zn²⁺的局部濃度，調(diào)節(jié)了局部Zn²⁺通量，促進(jìn)了Zn的均勻沉積。

圖2 Zn||Cu@AOF半電池的電化學(xué)性能

受益于上述優(yōu)勢，Cu@AOF在半電池中在10 mA cm^?2的6000次循環(huán)中實現(xiàn)了99.90%的高平均庫倫效率（CE）。Cu@AOF||Zn_0.5VO₂無負(fù)極全電池表現(xiàn)出創(chuàng)紀(jì)錄的高循環(huán)壽命，在1 A g^?1下可循環(huán)2000次，并且平均CE為99.95%，比此前報道的好得多。更令人印象深刻的是，無負(fù)極全電池首次可以在?20°C的低溫下運行400次循環(huán)，CE值高達(dá)99.94%?？傊@項工作為電極界面的合理工程提供了啟示，以便在低溫下獲得優(yōu)異的性能。

圖3 無負(fù)極Cu||Zn_0.5VO₂全電池的電化學(xué)性能

Interface Engineering by Hydrophilic and Zincophilic Aluminum Hydroxide Fluoride for Anode-Free Zinc Metal Batteries at Low Temperature. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204388

8. 馬建民AEM：僅需1%添加劑，穩(wěn)定4.6V高壓Li||LiCoO₂

提高正極的截止電壓可以提高Li||LiCoO₂電池的能量密度。然而，電解液和正極在高電壓下會分別遭受氧化和退化，這導(dǎo)致電池快速失效。

圖1 電解液的穩(wěn)定性表征

湖南大學(xué)馬建民等通過使用雙(苯磺酰)亞胺(BBSI)作為添加劑，構(gòu)建了一種均勻的、高Li⁺導(dǎo)電的正極電解質(zhì)界面相(CEI)，以穩(wěn)定4.6V截止電壓下的Li||LiCoO₂電池。由于BBSI先于碳酸酯溶劑進(jìn)行了氧化分解，因此它有利于在緊湊而均勻的CEI中形成Li₂S和Li₃N。這樣的CEI提供了高的Li⁺導(dǎo)電性，以消除晶格間的應(yīng)力積累，并通過促進(jìn)局部均勻的Li⁺來保持LiCoO₂的原始結(jié)構(gòu)。

圖2 Li||LiCoO₂電池的高壓性能

正如預(yù)期的那樣，采用含有1%BBSI電解液的Li||LiCoO₂電池在4.6V的截止充電電壓和0.5C條件下循環(huán)300次后可維持81.30%的初始容量，即使在2C/3C條件下循環(huán)500次后也可保持88.27%的初始容量。總體而言，這項工作為高電流密度下的高壓鋰電穩(wěn)定提供了新的思路。

圖3 CEI分析

Conductive Li+ Moieties-Rich Cathode Electrolyte Interphase with Electrolyte Additive for 4.6 V Well-Cycled Li||LiCoO2 Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204272

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