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?滕飛/楊勇/姜文君Appl. Catal. B.: CN進行電子調控和結構重建

?滕飛/楊勇/姜文君Appl. Catal. B.: CN進行電子調控和結構重建
將CO2光轉化為可用的化學燃料是解決能源缺乏和全球變暖問題的最有潛力的解決方案之一,然而,由于光生電荷的高復合率、較低的比表面積和反應位點不足,制備的光催化劑通常存在低的光催化性能。
南京信息工程大學滕飛、西北工業(yè)大學楊勇和中國空間技術研究院姜文君等人通過在氮氣氛中簡單地煅燒NaBH4和CN納米片(CNS)來重構和調控CN的電子結構,促進光生電荷的面內分離和傳輸。
?滕飛/楊勇/姜文君Appl. Catal. B.: CN進行電子調控和結構重建
在不同溫度下,通過在氮氣氛中簡單地煅燒NaBH4和CN納米片(CNS)得到R-CNS-X(X為溫度)。無需任何助催化劑和犧牲劑前提下,制備的結構重建CNS(R-CNS-400)表現出優(yōu)異的CO2還原活性(55.3 μmol g-1 h-1)和98.9%的高CO選擇性。
CNS的結構重建改變了電子結構和能帶結構,降低了CN的VB位置能夠促進水氧化,同時CN的CB位置有足夠的還原驅動力,以實現高效CO2光還原。此外,CNS的結構重構有利于增加催化活性位點,提高電荷分離效率,加速*COOH中間體的形成。
?滕飛/楊勇/姜文君Appl. Catal. B.: CN進行電子調控和結構重建
更重要的是,R-CNS-400可以選擇性地將苯甲醇氧化為苯甲醇(選擇性/99.3 %),并同時還原 CO2為CO。這項工作展示了一種結構重建方法,用于設計具有調控電子結構、增強光生電荷分離和增加水氧化性能的CN基材料,實現高效光催化CO2還原。
Structural reconstruction of carbon nitride with tailored electronic structure: A bifunctional photocatalyst for cooperative artificial photosynthesis and selective phenylcarbinol oxidation. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120517

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