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南開大學(xué)趙斌Angew.：首例！99%產(chǎn)率，破紀(jì)錄TOF！MOFs三重協(xié)同催化

炔丙胺與二氧化碳（CO₂）環(huán)化得到2-惡唑烷酮雜環(huán)化合物是工業(yè)上必不可少的反應(yīng)，但是通常是在苛刻條件下以有機堿為助催化劑的貴金屬催化劑催化該反應(yīng)。

近日，南開大學(xué)趙斌教授（通訊作者）等人報道了一種獨特的Cu(I)/Cu(II)混合價銅基骨架{[(Cu^I₆I₅)Cu₃^IIL₆(DMA)₃](NO₃)·9DMA}_n (1)，其具有良好的溶劑和熱穩(wěn)定性，并且且在大的納米通道中均勻分布著高密度的未配位氨基。

通過催化探索發(fā)現(xiàn)，1能有效催化炔丙胺與CO₂的反應(yīng)，其產(chǎn)率可達(dá)99%。轉(zhuǎn)化頻率（TOF）達(dá)到創(chuàng)紀(jì)錄的230 h^-1，遠(yuǎn)高于已報道的貴金屬催化劑。

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圖1. 催化劑的結(jié)構(gòu)

更重要的是，在低溫和大氣壓下以及沒有溶劑和助催化劑的情況下，第一個多相催化劑可以用于催化CO₂和炔丙胺綠色轉(zhuǎn)化的案例。通過機理研究表明，Cu(I)/Cu(II)與未配位氨基之間的三重協(xié)同催化作用促進了反應(yīng)的高效化，實現(xiàn)了CO₂的綠色轉(zhuǎn)化。

此外，當(dāng)使用模擬煙氣作為CO₂源時，1也可以直接高效地催化該反應(yīng)。這項工作為設(shè)計更高效的CO₂綠色轉(zhuǎn)化催化劑提供了一種新思路。

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圖2. 催化劑的循環(huán)利用性能

Green Conversion of CO₂ and Propargylamines Triggered by Triply Synergistic Catalytic Effect in MOFs. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202106773.

https://doi.org/10.1002/anie.202106773.

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