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采用無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)被認(rèn)為是開發(fā)高能鋰基金屬電池的可行策略。然而，抑制寄生界面反應(yīng)和循環(huán)時(shí)不利的鋰金屬沉積生長(zhǎng)是具有挑戰(zhàn)性的方面，目前尚未完全解決。

燕山大學(xué)張隆等為更好地理解這些現(xiàn)象，通過非原位和原位物理化學(xué)和電化學(xué)測(cè)試研究了各種硫化物無機(jī)固體電解質(zhì)(SEs)，即Li_7-xPS_6-xCl_x(x=0.6, 1.0, 1.3, 1.45和1.6)。

燕大張隆Nature子刊：富氯硫化物無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)良好的界面性能

圖1. 材料表征

這項(xiàng)工作證明SE中的Cl含量強(qiáng)烈影響著Li|SE界面上的（電）化學(xué)性能，包括界面相的形成、界面微觀結(jié)構(gòu)和鋰枝晶抑制能力。研究發(fā)現(xiàn)，Cl含量為1.3時(shí)效果最佳，可使SE在長(zhǎng)期電化學(xué)循環(huán)中獲得最高的臨界電流密度(CCD)和最相容Li|硫銀鍺礦界面，盡管它僅具有中等離子電導(dǎo)率（5.3?mS/cm）和對(duì)Li的中等（電）化學(xué)穩(wěn)定性。

圖2. 基于不同Cl含量SE的對(duì)稱電池的界面演變

此外，在cryo-STEM和EDS的幫助下，作者發(fā)現(xiàn)SE中Cl原子的分布隨Cl含量的變化而變化。與假設(shè)的那樣，與貧Cl硫銀鍺礦類似的完全位于晶格上，富Cl硫銀鍺礦中的Cl原子顯示出差異分布，即大部分存在于晶粒表面形成LiCl納米殼，而少數(shù)在SE晶格上取代S原子，局部的硫銀鍺礦被包裹在LiCl框架中。

這種特殊的微觀結(jié)構(gòu)有助于框架中的Cl離子遷移到Li|SE界面，從而在電化學(xué)循環(huán)過程中在鋰電極旁邊重構(gòu)致密且均勻的LiCl主導(dǎo)層。此外，具有良好體積和剪切模量的電子絕緣LiCl可充當(dāng)自限界面以阻止（電）化學(xué)氧化還原并減輕鋰枝晶。因此，大大防止了硫銀鍺礦的分解，抑制了Li₂S_n和P₂S₅簇的出現(xiàn)。結(jié)果，采用Cl-13 SE的電池在0.5?mA/cm²的電流密度下表現(xiàn)出高容量和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖3. Li-In||LNO@NCM811電化學(xué)性能

Promoting favorable interfacial properties in lithium-based batteries using chlorine-rich sulfide inorganic solid-state electrolytes. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29596-8

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