由于安全和高能量密度,固態(tài)鋰金屬電池(SSLMBs)引起了研究人員的興趣,特別是利用高鎳層狀正極LiNi0.8Co0.15Al0.05O2(NCA)與固態(tài)聚合物基電解質(SPE)耦合。然而,基于SPE的SSLMB與NCA正極的應用仍然受到NCA正極與固態(tài)電解質之間物理接觸不足的影響,這造成正極-電解質界面處的高接觸電阻,從而導致NCA脫鋰/鋰化動力學不均勻。
國防科技大學Qingpeng Guo、韓喻、鄭春滿、江漢大學桑鴻乾等報道了通過結合固體復合正極的相場模型和凝膠共聚物官能團與NCA顆粒之間的螯合化學,在正極-電解質界面上設計快速離子傳輸中間層(PGII-NCA)。
首先相場模型結果表明,低界面電阻將促進固體復合正極中電場和鋰離子的均勻分布。在建模結果的基礎上,作者設計了一種名為PGII的螯合共聚物凝膠,以降低NCA正極和固態(tài)電解質之間的界面電阻,PGII功能層有一個亞氨基二乙酸(IDA)部分,其具有很強的吸電子能力,可以通過螯合作用與NCA粒子產生分子水平的相互作用。
因此,該層有效地穩(wěn)定了離子傳輸通道,降低了界面電阻,同時抑制了過渡金屬離子的溶解,從而實現了正極材料更長的循環(huán)壽命。
利用NCA上PGII層的優(yōu)勢,與原始電池相比,具有PGII-NCA正極和鋰金屬負極的固態(tài)電池獲得了高正極材料利用率和出色的循環(huán)性能。基于PGII-NCA正極的SSLMB可提供156.4 mAh g-1的高容量,并在室溫下循環(huán)100次后保持91.3%的容量。這項工作表明,通過NCA顆粒上離子傳輸中間層進行精確的界面改性可以有效地制備固體復合正極的正極/固態(tài)電解質界面,從而為高能量密度SSLMB的實際應用鋪平道路。
Design of a Fast Ion-transport Interlayer on Cathode-Electrolyte Interface for Solid-State Lithium Metal Batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.03.016
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