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湖大馬建民Angew:添加劑促使疏水鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu),成功抑制LiPF6水解!

湖大馬建民Angew:添加劑促使疏水鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu),成功抑制LiPF6水解!

鋰金屬電池(LMBs)因其高能量密度而備受關(guān)注。然而,LiPF6在商業(yè)碳酸酯電解液中的水解會(huì)破壞電極電解質(zhì)固體界面和富鎳正極的結(jié)構(gòu)崩塌,從而導(dǎo)致鋰枝晶失控生長(zhǎng)和容量快速衰減。

湖南大學(xué)馬建民等通過(guò)使用丙烯酸六氟異丙酯(HFAC)作為電解液添加劑,提出了一種疏水的Li+溶劑化結(jié)構(gòu),以提高LMBs的循環(huán)穩(wěn)定性。

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圖1 HFAC對(duì)形成富含有機(jī)物的SEI層和抑制LiPF6分解的影響

由于烯烴基團(tuán)和非極性全氟化碳(-CF2CF2CF3)鏈,HFAC有助于在鋰離子溶劑化聚集體周圍形成疏水表面,以保護(hù)LiPF6免受痕量H2O的攻擊,并避免在鋰負(fù)極和正極上形成離子絕緣分解副產(chǎn)物。此外,HFAC具有較低的最低未占分子軌道(LUMO)和較高的最高占據(jù)分子軌道(HOMO),可以在鋰負(fù)極和正極上被還原和氧化,形成富含有機(jī)物的SEI和正極電解質(zhì)界面(CEI)層。

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圖2 含與不含HFAC電解液中鋰負(fù)極的SEI表征

形成的SEI和CEI層可以適應(yīng)負(fù)極和正極的結(jié)構(gòu)演變,從而提高對(duì)稱鋰金屬電池和 Li|||LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(NCM622)全電池的循環(huán)性能。因此,Li||Li對(duì)稱電池在1 mA cm-2的電流密度下表現(xiàn)出長(zhǎng)達(dá)500小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)性能。與NCM622正極配合使用時(shí),鋰金屬電池表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性,1C時(shí)的比容量為111 mAh g-1,200次循環(huán)后容量保持率為74%。

這項(xiàng)工作不僅為抑制苔蘚狀鋰枝晶的形成和穩(wěn)定LMBs提供了有效的方法,而且為物理阻礙微量水而不是化學(xué)清除提供了一種新的設(shè)計(jì)思路。

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圖3 全電池性能及CEI表征

Additive-Assisted Hydrophobic Li+-Solvated Structure for Stabilizing Dual Electrode Electrolyte Interphases through Suppressing LiPF6 Hydrolysis. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202205091

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