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大連理工Angew. : 等離子體調控h-BN局域環(huán)境用于丙烷氧化脫氫

六方氮化硼（h-BN）由于其在丙烷氧化脫氫中的高烯烴選擇性受到了廣泛關注，不過，商業(yè)h-BN的高結晶度和活性位點的難以辨認阻礙了h-BN活性的進一步提升。

對此，大連理工大學陸安慧教授和易顏輝副教授團隊使用四種等離子體（N₂、O₂、H₂、Ar）調控h-BN的局域環(huán)境，其中N₂處理的BN表現(xiàn)出極高的活性，光譜結果發(fā)現(xiàn)三硼中心的N缺陷在丙烷轉化中扮演者重要的角色，而在O₂處理BN中BO_x物種的燒結導致了催化活性的降低。

N₂等離子體處理得到的BN表現(xiàn)出最好的催化活性，520 oC時丙烷轉化率達到26.0%，烯烴選擇性高達89.4%，烯烴產率達到了1.99 g g^-1 h^-1。相比之下，O₂等離子體處理得到的BN在520 oC丙烷轉化率最低，不過該樣品在低溫時表現(xiàn)出最高的丙烷轉化率，可能由于O₂等離子體處理時引入了一些活性位點。

圖1. 催化性能測試

結構表征發(fā)現(xiàn)，催化劑制備過程中產生了缺陷，N₂等離子體處理后缺陷進一步增多。EPR表征發(fā)現(xiàn)BN中存在三硼中心（TBC）和單硼中心（OBC）這兩種缺陷，并且TBC缺陷和反應速率呈正相關，說明這種缺陷在丙烷脫氫反應中扮演者更重要的角色。

圖2. 光譜學表征

Plasma Tuning Local Environment of Hexagonal Boron Nitride for Oxidative Dehydrogenation of Propane. Angew. Chem. Int. Ed. 2021. DOI: 10.1002/anie.202106713.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/14/495799de28/

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