水系鋅電池因其具有成本效益和安全電力存儲的潛力而引起了人們的興趣。然而，金屬鋅在水系電解液中僅表現(xiàn)出中等的可逆性。

在此，美國康奈爾大學Lynden A. Archer教授等人報道了一種在單電池內(nèi)Zn金屬負極上原位形成的動態(tài)、納米厚的離子-低聚物界面，通過全面抑制不穩(wěn)定性（化學、形態(tài)和流體動力學）提供了一種強大和通用的方法來抑制非平面鋅沉積。

研究表明，通過具有小Damkohler數(shù)（Da）的離子-低聚物界面能夠在水系電解液中以高達160?mA?cm^-2的電流密度實現(xiàn)高度可逆的Zn電極，這與極限電流密度（≈?100?mA cm^-2）處于同一數(shù)量級，比報道的水系Zn電極最高值高約4倍。通過設計Zn²⁺ -鹵化物離子-聚乙二醇（PEG）復合物，可逆界面離子-低聚物吸附可以滿足實驗和理論要求。

小Da表明離子-低聚物吸附層可以有效調(diào)節(jié)界面離子運動，這種離子調(diào)節(jié)作用可以同時應用于正負極兩側(cè)。石英晶體微天平、核磁共振和伏安法測量證實，該界面膜與電解液中溶解的低聚物存在動態(tài)平衡。

圖1. 鋅負極和快速充電水系電池的恒電流循環(huán)行為

當與轉(zhuǎn)換型正極（I₂、活性炭AC）配對時，該動態(tài)離子低聚物復合物能夠在高活性材料利用率下使電池實現(xiàn)贗電容器般的壽命（> 12000次循環(huán)）。此外，采用20 μm薄鋅負極的快充軟包電池在56?mA?cm^-2的充電電流密度下可運行超過100次循環(huán)。即使不努力優(yōu)化其性能，軟包電池的比能量也高達555?Wh?kg^-1_AC（151?Wh?kg^-1_Zn+AC），這說明了離子低聚物電解質(zhì)概念的可擴展性。

作者研究了 Zn||MnO₂水系電池作為擴展案例，發(fā)現(xiàn)其在160?mA?cm^-2的充電電流密度下也實現(xiàn)了超過1000次的長期循環(huán)性能，這意味著該離子低聚物配合物在正負極兩側(cè)的通用性。作者還探索了將原位形成的離子-低聚物納米界面策略應用于非水系電化學儲能系統(tǒng)（如Li||I₂電池）的可能性，在40?mA?cm^-2的電流密度下證實了該電池的可逆運行。

圖2. 不同化學成分的鋅電池正極的快速充電過程

Production of fast-charge Zn-based aqueous batteries via interfacial adsorption of ion-oligomer complexes, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29954-6