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成果介紹

具有低非輻射復(fù)合是金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池的基礎(chǔ)。然而，金屬鹵化物鈣鈦礦材料中關(guān)于低非輻射復(fù)合的起源仍然沒有得到很好的理解。

中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所李燦院士等人研究發(fā)現(xiàn)，外加電場明顯抑制了雙晶-四方相甲基銨鹵化鉛(MAPbI_xCl_3-x)的非輻射復(fù)合，使開路電壓從1.12 V顯著提高到1.26 V。通過控制實(shí)驗(yàn)，排除了離子遷移和光照對開路電壓增強(qiáng)的可能影響。微觀和宏觀表征表明，鐵彈性晶格變形與抑制非輻射復(fù)合之間存在良好的相關(guān)性。計(jì)算結(jié)果表明，自穩(wěn)定變形疇壁中存在晶格極化，表明晶格極化促進(jìn)的電荷分離是抑制非輻射復(fù)合的原因。這項(xiàng)工作提供了對金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池優(yōu)異性能的理解。

相關(guān)工作以《Suppressing non-radiative recombination in metal halide perovskite solar cells by synergistic effect of ferroelasticity》為題在《Nature Communications》上發(fā)表論文。

值得注意的是，就在上周，李燦院士等人在《Nature Catalysis》上發(fā)表題為《Blocking the reverse reactions of overall water splitting on a Rh/GaN–ZnO photocatalyst modified with Al₂O₃》的研究論文。

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研究背景

金屬鹵化物鈣鈦礦(MHP)類太陽能電池因其光吸收系數(shù)高、載流子帶狀輸運(yùn)、載流子壽命長，特別是非輻射重組比例低，為下一代光伏技術(shù)開辟了一條新的道路。目前，抑制非輻射復(fù)合的理論和方法主要集中在消除復(fù)合途徑(如缺陷鈍化和界面工程)和構(gòu)建梯度異質(zhì)結(jié)(如p-n異質(zhì)結(jié))。這些策略旨在理解和解決器件尺度上的問題，因此MHP材料中低非輻射重組的起源仍然存在爭議。

另一種解釋是鐵性誘導(dǎo)的晶格極化可能促進(jìn)空間電荷分離，從而抑制非輻射復(fù)合。作為一個(gè)類比，據(jù)報(bào)道無機(jī)鈣鈦礦材料中的晶格極化有利于電荷分離，甚至使開路電壓(V_oc)高于能帶隙。看來，晶格極化在減少非輻射復(fù)合中起著至關(guān)重要的作用。研究MHP材料的晶格極化有兩個(gè)關(guān)鍵因素：晶體結(jié)構(gòu)的非中心對稱單元和鐵彈性。

圖文介紹

圖1. tT相的形成機(jī)理

本文通過精心控制MAPbI_xCl_3-x的結(jié)晶溫度，以控制后退火冷卻過程中的對稱性擊穿。通過一步旋轉(zhuǎn)鍍膜制備ITO/PTAA/MAPbI_xCl_3-x薄膜，然后樣品在溫度(T_a)下退火結(jié)晶，隨后冷卻到特定溫度20℃。制備的MAPbI_xCl_3-x薄膜的溫度從65℃到150℃不等。

本文采用刺激觸發(fā)對稱擊穿法制備了具有孿生-四方相(tT相)結(jié)構(gòu)的鐵彈性MAPbI_xCl_3-x。相變示意圖如圖1所示，刺激觸發(fā)的對稱擊穿由亞穩(wěn)立方(mc)相的生成(藍(lán)色箭頭)和外部刺激(紅色箭頭)組成，這與傳統(tǒng)的自發(fā)對稱擊穿(綠色箭頭)不同。

結(jié)果表明，電活化能顯著抑制tT相MAPbI_xCl_3-x的非輻射復(fù)合，顯著提高太陽能電池的開路電壓(Voc)。此外，微觀和宏觀表征結(jié)果一致地揭示了鐵彈性對金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池光伏性能的協(xié)同作用。

圖2. tT相太陽能電池的光伏性能

圖2a給出了tT相和t相器件的電流密度與電壓(J-V)曲線。在連續(xù)電激活下，tT相器件的功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)得到了增強(qiáng)。相比之下，沒有觀察到t相器件的性能變化。tT相器件的活化具有很高的可重復(fù)性，如圖2b所示，23個(gè)器件的平均PCE在激活后從17.16%提高到19.69%。PCE的增加主要來自開路電壓(V_oc)和填充因子(FF)，連續(xù)電活化導(dǎo)致V_oc從1.12 V增加到1.26 V，填充因子(FF)從77%增加到81%。從圖2c的左側(cè)可以看出，在電極經(jīng)過~16個(gè)循環(huán)后，材料達(dá)到了極限。

表1 t相和tT相MAPbI_xCl_3-x器件的光伏參數(shù)

圖3. 電活化下tT相的鐵彈性變形

本文通過刺激觸發(fā)對稱擊穿的方法揭示了MAPbI_xCl_3-x孿生疇結(jié)構(gòu)的形成。孿生疇本質(zhì)上具有鐵彈性，在微觀和宏觀尺度上的表征結(jié)果一致地揭示了電場作用下的不可逆結(jié)晶變形。同時(shí)發(fā)現(xiàn)電激活能顯著抑制孿生疇的非輻射復(fù)合。鐵彈性晶格變形與自穩(wěn)定抑制非輻射復(fù)合之間的良好相關(guān)性表明鐵彈性的協(xié)同效應(yīng)是抑制非輻射復(fù)合的起源。

模擬結(jié)果進(jìn)一步揭示了鐵彈性協(xié)同效應(yīng)的機(jī)理，即孿生疇疇壁附近由于非均勻應(yīng)變而存在晶格極化，外加電場使其排列并進(jìn)一步在整個(gè)疇內(nèi)誘導(dǎo)鐵電極化。由于鐵彈性的存在，晶格結(jié)構(gòu)在電場退出后仍能保持自穩(wěn)定，從而使極化得以維持。

晶格極化促進(jìn)了原子尺度上的電荷分離，抑制了tT相MAPbI_xCl_3-x的非輻射復(fù)合。因此，tT相太陽能電池的開路電壓可以顯著提高到1.26 V，接近材料的理論極限。因此，這項(xiàng)工作也強(qiáng)調(diào)了后處理在研究MHPs的晶格相關(guān)性質(zhì)中的重要作用。

圖4. 鐵彈性與光伏的協(xié)同效應(yīng)

文獻(xiàn)信息

Suppressing non-radiative recombination in metal halide perovskite solar cells by synergistic effect of ferroelasticity，Nature Communications，2023.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-35837-1

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