氟代碳酸乙烯酯(FEC)被廣泛認為是與商用碳酸酯基電解液偶聯(lián)的有效助溶劑，可實現(xiàn)穩(wěn)定的高壓鋰金屬電池(LMBs)。然而，F(xiàn)EC在微量水存在下會LiPF6鹽的分解產(chǎn)物(PF5)發(fā)生反應，產(chǎn)生HF等腐蝕性物質(zhì)，從而降低LMB的穩(wěn)定性。
上海空間電源研究所解晶瑩、中科院蘇州納米所沈炎賓等采用非親核有機堿乙氧基（五氟）環(huán)三磷腈（PFN）作為多功能添加劑，同時提高FEC-LiPF6碳酸酯基電解液的化學穩(wěn)定性和安全性。
PFN的給電子基團-P=N-使其能夠捕獲電解液中的路易斯酸PF5和HF，同時PFN 類似苯結構的空間位阻進一步阻止其攻擊FEC。此外，PFN添加劑還提高了電池的安全性和可加工性，因為它具有優(yōu)異的阻燃性和良好的隔膜潤濕性。
因此，添加3 wt.%的PFN能夠使含F(xiàn)EC的碳酸酯電解液自熄，并顯著提高高壓 Li||LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)電池的穩(wěn)定性。具體來說，添加3 wt.% PFN后，基于超薄鋰負極(35 μm)和面積容量為6 mAh·cm-2的NCM811正極的電池在50 次循環(huán)后，容量保持率從86.6提高至92.5 %。
此外，引入LiDFOB成膜添加劑可進一步提高Li||NCM811電池在碳酸酯電解液中的循環(huán)性能。因此，采用含有3 wt.% PFN和2 wt.% LiDFOB的FEC-LiPF6基電解液的3Ah 4.4 V Li||NCM811軟包電池循環(huán)100次后容量保持率為84.2%，并且顯著抑制了充電過程中的產(chǎn)氣。這項工作為開發(fā)用于實用鋰金屬電池的高穩(wěn)定碳酸酯電解液提供了一種便捷的策略。
Practical 4.4 V Li||NCM811 Batteries Enabled by A Thermal Stable and HF Free Carbonate-based Electrolyte. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107122
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