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前? 言

2023年4月20日，武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授團(tuán)隊(duì)分別在Angew. Chem. Int. Ed.和Nano Energy上發(fā)表了兩篇最新成果，即“Coordinating the Edge Defects of Bismuth with Sulfur for Enhanced CO₂ Electroreduction to Formate”和“Tellurium Filled Carbon Nanotubes Cathodes for Li-Te Batteries with High Capacity and Long-term Cyclability”。下面，對這兩篇最新成果進(jìn)行簡要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

麥立強(qiáng)教授團(tuán)隊(duì)，連發(fā)Angew.、Nano Energy！

1、?Angew. Chem. Int. Ed.：BBS高效電還原CO₂生成甲酸鹽

鉍（Bi）基材料被認(rèn)為是一種電催化CO₂還原反應(yīng)（ECO₂RR）中很有前途的催化劑，但由于競爭性析氫反應(yīng)（HER）而導(dǎo)致其低選擇性仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

基于此，武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種Bi的邊緣缺陷調(diào)制策略，即通過電化學(xué)重構(gòu)Bi₁₉Br₃S₂₇納米線（BBS），設(shè)計(jì)了邊緣缺陷位點(diǎn)與S協(xié)調(diào)的Bi納米片，其中邊緣S調(diào)控Bi催化劑表現(xiàn)出提高甲酸產(chǎn)量和抑制HER。在結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變過程中，BBS預(yù)催化劑轉(zhuǎn)化為具有大量缺陷的金屬Bi，Br原子以HBr的形式完全逸出，而S原子可以部分地保持和穩(wěn)定在Bi缺陷的邊緣位置。

測試發(fā)現(xiàn)，所制備的BBS催化劑具有優(yōu)異的產(chǎn)物選擇性，在堿性電解質(zhì)下HCOO^–法拉第效率（FE）高達(dá)95%，HCOO^–局部電流密度約為250 mA cm^-2。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，S傾向于與Bi邊緣缺陷結(jié)合，減少配位不飽和Bi位點(diǎn)（*H吸附位點(diǎn)），調(diào)節(jié)鄰近Bi位點(diǎn)的電荷狀態(tài)，從而提高*OCHO吸附。該工作加深了對Bi基催化劑ECO₂RR機(jī)理的認(rèn)識(shí)，為設(shè)計(jì)更先進(jìn)的ECO₂RR催化劑提供了指導(dǎo)。

圖1. BBS的催化性能

圖2. BBS的形貌與成分表征

圖3. BBS的電化學(xué)表征

圖4. 理論計(jì)算

綜上所述，作者通過電化學(xué)重構(gòu)Bi₁₉Br₃S₂₇納米線，合成了具有S修飾邊緣缺陷位點(diǎn)的Bi納米片。原位和非原位表征表明，S摻雜劑主要位于Bi納米片的邊緣位置，對*OCHO中間體具有較強(qiáng)的吸附能力，可以抑制ECO₂RR過程中H₂和CO中間體的生成。在堿性電解液中，得到的邊緣S調(diào)控Bi納米片在寬電位范圍內(nèi)具有高電流密度（~400 mA cm^?2）和HCOO^– FE（>90%）和極低的H₂ FE（<5%）。該工作強(qiáng)調(diào)了精確的配位結(jié)構(gòu)調(diào)整對于開發(fā)高效ECO₂RR電催化劑的重要性。

Coordinating the Edge Defects of Bismuth with Sulfur for Enhanced CO₂ Electroreduction to Formate.Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202303117.

https://doi.org/10.1002/anie.202303117.

2、Nano Energy：Te填充CNTs正極用于高容量和長期循環(huán)的LIBs

對比傳統(tǒng)的鋰離子電池（LIBs）和Li其他VIA族元素（包括O、S、Se）電池，鋰-碲（Li-Te）電池顯示出高比容量和優(yōu)異導(dǎo)電性的壓倒性特征，使得LIBs在電池封裝尺寸有限的現(xiàn)代便攜式電子產(chǎn)品和電動(dòng)汽車中具有重要意義。然而，LIBs的致命弱點(diǎn)是在循環(huán)過程中，聚四氟乙烯會(huì)發(fā)生巨大的體積變化和不可避免的溶解。

基于此，武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授、丁瑤副教授和吳勁松教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種通過物理氣相傳輸（PVT）方法合成的基于封裝在N摻雜多壁碳納米管（CNTs）中的多晶Te的正極材料（Te-填充-CNTs，Te-filled CNTs）。通過CNT主體的獨(dú)特空間限制，可以很好地保留電化學(xué)活性的Te含量，并且所制備的Te-filled CNTs正極基于Te含量提供590 mAh g^-1的高比容量。

更重要的是，通過使用穩(wěn)定多金屬（Li₂Te_n）的納米級空腔（4-6 nm），正極的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和電化學(xué)可逆性得到了顯著改善。同時(shí)，通過一系列原位表征直接揭示了Te-filled CNTs的兩步放電/充電機(jī)制。此外，密度泛函理論（DFT）計(jì)算證明，對比裸露CNT，封裝的Te確保了更低的Li化能壘。該工作揭示了CNT的納米約束效應(yīng)，以提高Li-Te電池中Te基正極的利用率和循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. Te-filled CNTs的合成與表征

圖2. Te-filled CNTs的TEM圖像

圖3. Li-Te電池中Te-filled CNTs正極的電化學(xué)性能

圖4. 充/放電過程中Te-filled CNTs的原位拉曼表征

圖5. 第2次至第3次充/放電循環(huán)的原位XRD表征

圖6. 單納米管的非原位和原位TEM表征

圖7. DFT計(jì)算證明Te-filled CNTs的高容量和長循環(huán)穩(wěn)定性

綜上，作者通過一種簡單的PVT方法成功地將多晶Te封裝在CNTs中。Te-filled CNTs作為Li-Te電池的正極，具有高導(dǎo)電性、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、快速的Li⁺擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)和多碲化物保存性能，使正極具有超高比容量和優(yōu)異的可循環(huán)性。

具體而言，對比Te/CNTs正極，Te-filled CNTs正極具有更高的比容量（50 mA g^-1時(shí)590 mAh g^-1）、更穩(wěn)定的兩步反應(yīng)平臺(tái)和更好的電化學(xué)可逆性。各種原位和非原位表征揭示了Te-filled CNTs正極的兩步反應(yīng)放/充電機(jī)制，其中CNT載體能夠通過減少循環(huán)過程中的體積變化和多碲化物溶解來減少容量損失。

該工作為高性能Li-Te電池提供了一種可行且可擴(kuò)展的Te基正極合成方法，系統(tǒng)地揭示了Te在這種新型電池中的電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理。

Tellurium Filled Carbon Nanotubes Cathodes for Li-Te Batteries with High Capacity and Long-term Cyclability. Nano Energy, 2023, DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108462.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108462.

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