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Arumugam團(tuán)隊(duì)AM：提升COF基固態(tài)電解質(zhì)100倍離子導(dǎo)電性！

具有高Li⁺電導(dǎo)率、柔韌性、耐用性和穩(wěn)定性的固態(tài)電解質(zhì)為提高安全性和能量密度提供了一種有吸引力的解決方案。然而，滿足這些嚴(yán)格的要求對現(xiàn)有的固態(tài)聚合物或陶瓷電解質(zhì)提出了挑戰(zhàn)。

德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Arumugam Manthiram等提出了一種電解質(zhì)介導(dǎo)的單Li⁺導(dǎo)電共價(jià)有機(jī)框架(COF)，它代表了一種新型的優(yōu)質(zhì)固態(tài)Li⁺導(dǎo)體。

圖1 材料表征

COF由周期性有機(jī)結(jié)構(gòu)單元化學(xué)組裝而成，具有高穩(wěn)定性和永久性孔道，對于納米流體離子傳輸具有重要意義。然而，其固態(tài)離子傳導(dǎo)遠(yuǎn)未滿足實(shí)際要求，即使是最具吸引力的SIC型COF。這是因?yàn)樵诠虘B(tài)下，緊密結(jié)合的鋰離子的擴(kuò)散主要發(fā)生在鋰化COF的孔壁上，大孔體積（孔隙率）實(shí)際上不利于離子傳導(dǎo)，并且它“稀釋”了整體電荷載流子濃度。

將額外的鋰鹽滲透到COF中可以提高Li⁺濃度，但高度締合的鋰鹽實(shí)際上限制了離子傳導(dǎo)。COF中的溶劑可以使離子對解耦以加快離子傳輸，但這與更安全固態(tài)電池（SSB）的最初動機(jī)背道而馳。更重要的是，鋰鹽添加劑和小分子溶劑都不能幫助形成堅(jiān)固的COF膜。

圖2 固態(tài)電解質(zhì)的電化學(xué)特性

鑒于此，作者首先發(fā)現(xiàn)了一種新型液態(tài)電解質(zhì)（DMA@LiTFSI），它由溶解在二甲基丙烯酰胺(DMA)中的2 M雙（三氟甲磺酰基）亞胺鋰(LiTFSI)組成，進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)鋰鹽可以引發(fā)DMA溶劑的共聚，從而可構(gòu)建出高延展性的聚合物電解質(zhì)。

受這種轉(zhuǎn)化行為的啟發(fā)，作者將DMA@LiTFSI溶液包埋到LiCOF的孔中，然后進(jìn)行原位聚合。研究顯示，在COF通道中，柔性DMA鏈的官能團(tuán)可以從剛性COF主鏈中釋放出鋰離子，同時(shí)解耦鋰鹽。因此，DMA@LiTFSI介導(dǎo)的COF(DLC)電解質(zhì)表現(xiàn)出優(yōu)異的固態(tài)離子電導(dǎo)率為1.7 × 10^-4 S cm^-1（約為其他COF的100倍），并且在室溫下具有0.85的高t+。

此外，COF晶體可以制成具有高柔韌性的超薄膜，使可折疊固態(tài)電池的實(shí)際演示成為可能。結(jié)果，在典型的Li/DLC/LFP全電池中，作者在嚴(yán)格的折疊測試中在室溫下實(shí)現(xiàn)了120 mAh g^-1的容量。

圖3 全電池性能

Foldable Solid-state Batteries Enabled by Electrolyte Mediation in Covalent Organic Frameworks. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202201410

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