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三單位聯(lián)合AEM：擴(kuò)散限制電流密度-鋰金屬負(fù)極電沉積的分水嶺

鋰金屬因其高理論容量和低還原電位而被認(rèn)為是一種很有前景的高能量密度可充電池負(fù)極材料。然而，鋰負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用受到循環(huán)性能差和潛在安全隱患的挑戰(zhàn)，這歸因于充電過(guò)程中鋰金屬的不均勻電沉積。

查爾姆斯理工大學(xué)熊仕昭、莫斯科物理技術(shù)學(xué)院劉洋洋、莫斯科羅蒙諾索夫國(guó)立大學(xué)Olesya O. Kapitanova等基于控制電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程的關(guān)鍵基本參數(shù)-擴(kuò)散限制電流密度（DLCD），研究了鋰電沉積的電流密度閾值。

圖1 不同電流密度下：被SEI膜覆蓋的基板附近的鋰離子濃度場(chǎng)和相應(yīng)的電場(chǎng)；Li-SEI界面的法拉第電流密度分布；電沉積鋰頂部的FCD差異

這項(xiàng)工作基于Butler-Volmer方程，通過(guò)相場(chǎng)模擬，觀察了在0.5到3.0mA cm^–2的一系列施加電流密度(ACD)下，鋰在具有SEI膜的矩形基板上的電沉積行為，以及鋰離子濃度場(chǎng)和相關(guān)法拉第電流密度（FCD）的演變。結(jié)合不同ACD下SEI斷裂前后Li的電沉積，作者發(fā)現(xiàn)當(dāng)ACD低于特定電化學(xué)體系的DLCD時(shí)，可以實(shí)現(xiàn)均勻的電沉積。

一方面，ACD大于DLCD時(shí)會(huì)在基底上產(chǎn)生不均勻的鋰離子濃度場(chǎng)，以及局部區(qū)域FCD的顯著差異。另一方面，由于不均勻電沉積引起的界面幾何波動(dòng)，Li上的SEI膜發(fā)生破裂，隨后鋰的電沉積會(huì)發(fā)生在穿孔內(nèi)部，然后從SEI膜中生長(zhǎng)出來(lái)，并與相鄰的鋰微結(jié)構(gòu)結(jié)合，導(dǎo)致SEI碎片埋在鋰金屬負(fù)極內(nèi)，以及新鮮鋰暴露在電解液中。

圖2 電沉積過(guò)程中不同鋰形態(tài)下FCD的演變

因此，DLCD是鋰電沉積均勻性的關(guān)鍵參數(shù)，這由電極附近鋰離子的傳質(zhì)過(guò)程決定。加速鋰離子的傳質(zhì)以延緩其在鋰金屬負(fù)極附近的耗盡可能是改善某些電化學(xué)系統(tǒng)DLCD的有效途徑，因此增加DLCD的方式可以總結(jié)如下：

i）增加電解液中鋰離子的濃度，

ii）促進(jìn)鋰離子在電極附近的擴(kuò)散，例如設(shè)計(jì)具有更高離子導(dǎo)電性的SEI膜，降低電解液的動(dòng)態(tài)粘度或提高運(yùn)行溫度，

iii）降低電極的彎曲度，以延緩鋰離子在電極上的耗盡。這項(xiàng)工作為鋰金屬負(fù)極在高能量密度電池中的實(shí)際應(yīng)用鋪平了道路。

圖3 鋰形態(tài)的演變

Diffusion Limited Current Density: A Watershed in Electrodeposition of Lithium Metal Anode. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200244

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