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鋰硫（Li-S）電池因其高能量和低成本被認(rèn)為是下一代電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)有吸引力的候選者。盡管如此，它的發(fā)展受到嚴(yán)重的多硫化物穿梭和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢的困擾。盡管單原子催化劑(SAC)已成為加速硫氧化還原化學(xué)的一種有前景的補(bǔ)救措施，但一般的單原子負(fù)載量、較差的原子利用率和難以捉摸的催化途徑仍然具有挑戰(zhàn)性。

蘇州大學(xué)孫靖宇等通過硅藻土模板合成策略在三維分級(jí)C₃N₄結(jié)構(gòu)（3DFeSA-CN）上制備了具有高負(fù)載量（~6.32 wt%）的不飽和Fe單原子。

圖1. 3DFeSA-CN的合成及作用演示

這種生物模板化策略可以防止碳質(zhì)載體的堆積，從而顯著提高Fe的負(fù)載量和原子利用率。如此制備的3DFeSA-CN繼承了硅藻土模板獨(dú)特的層次結(jié)構(gòu)，不僅有利于離子/電子傳輸，而且還可以減輕體積變化，從而在電化學(xué)循環(huán)過程中保持電極的完整性。更令人鼓舞的是，具有不飽和配位環(huán)境和偏離電子結(jié)構(gòu)的Fe-N₂部分可以顯著增強(qiáng)多硫化物(LiPS)的化學(xué)吸附和催化轉(zhuǎn)化，最終促進(jìn)氧化還原動(dòng)力學(xué)并減輕穿梭效應(yīng)。

圖2. 雙向硫氧化還原

受益于SAC的碳載體和配位環(huán)境的同時(shí)優(yōu)化，所得3DFeSA-CN展示了出色的電催化活性，可實(shí)現(xiàn)雙向硫氧化還原化學(xué)。因此，S@3DFeSA-CN正極獲得了優(yōu)異的電化學(xué)性能，0.2 C和3.0 C時(shí)的比容量分別為1363.5 mAh g^-1和783.0 mAh g^-1。它還可以在1.0 C下獲得超過2000次循環(huán)的高容量保持率，平均每圈容量衰減低至0.031%，幾乎可以忽略不計(jì)。

此外，為實(shí)現(xiàn)實(shí)際應(yīng)用，硫負(fù)載量為5.75 mg cm^-2的Li-S電池可以獲得6.18 mAh cm^-2的面積容量。這項(xiàng)工作為優(yōu)化SAC的碳質(zhì)載體和配位環(huán)境提供了一種有前景的解決方案，從而最終提升實(shí)用Li-S電池中的雙向硫氧化還原。

圖3. Li-S電池性能

Enhanced Dual-Directional Sulfur Redox via Biotemplated Single-Atomic Fe-N2 Mediator Promises Durable Li?S Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202256

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